| 研究課題/領域番号 |
18H05205
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| 研究機関 | 北海道大学 |
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研究代表者 |
三澤 弘明 北海道大学, 電子科学研究所, 客員研究員 (30253230)
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| 研究分担者 |
笹木 敬司 北海道大学, 電子科学研究所, 教授 (00183822)
上野 貢生 北海道大学, 理学研究院, 教授 (00431346)
Biju V・Pillai 北海道大学, 電子科学研究所, 教授 (60392651)
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| 研究期間 (年度) |
2018-04-23 – 2023-03-31
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| キーワード | プラズモン / ナノ共振器 / 強結合 / 電子移動反応 / 光電子顕微鏡 |
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| 研究実績の概要 |
金ナノディスク（AuND）のサイズと数密度を精密に制御してモード強結合電極（ATA）を作製し、吸収スペクトル、近接場スペクトル、近接場強度の空間分布を求めたところ、非強結合電極（AT）には見られない、光ナノ共振器を介してAuNDの局在プラズモン間に量子コヒーレンスが存在することを明らかにした。また、コヒーレンスエリアは500 nm程度と見積もられた。さらに、過渡吸収計測によりATAおよびAT電極でのAuNDから二酸化チタン（TiO2）への電子注入の量子収率を検討したところ、ATAでは、量子収率が数密度の増加とともに増大することを見出した。これは、従来の光化学反応の知見では説明できない新しい現象であった。
このメカニズム解明するため、モデル計算を行ったところ、コヒーレンスエリア内に位相緩和が速くホットキャリアを生成しやすいAuNDが存在すると、電子注入の量子収率が数密度の増加に伴い増大することが示され、実験結果を強く支持した。これらの結果から、ATAにおいては、入射光がAuND間の量子コヒーレンスによってコヒーレンスエリア内に非局在化しており、位相緩和が速いAuNDに光エネルギーが収束してホットキャリアが生成し、TiO2への電子注入が生じるため、ATに比べて光電流発生の量子収率が増大するというメカニズムを明らかにした。
本成果は、量子コヒーレンスが人工光合成の量子収率を向上させる新たな因子となることを示すものであり、本研究分野に新たな展開をもたらすと考える。
さらに、ATAを用いて色素分子のラマン散乱を計測したところ、ATに比べてラマン強度が80倍程度増強されるとともに、ラマン強度の空間的な不均一性が極めて小さくなることを見出した。これは、ATAではコヒーレンスエリア全体からラマン散乱が生じるためであり、定量性の高いラマンチップの実現に向け極めて重要な成果であると考える。
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| 現在までの達成度 (段落) |
令和4年度が最終年度であるため、記入しない。
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| 今後の研究の推進方策 |
令和4年度が最終年度であるため、記入しない。
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