次世代極短パルスレーザーによるアト秒科学の新展開

2021 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 18H05250
• 研究機関: 東京大学
• 研究代表者: 板谷 治郎 東京大学, 物性研究所, 准教授 (50321724)
• 研究期間 (年度): 2018-06-11 – 2023-03-31
• キーワード: 極短パルスレーザー / アト秒科学 / 非線形光学 / 軟X線分光 / 超高速分光

研究実績の概要

令和３年度（2021年度）は、主に以下の二項目についての研究を推進した。
（１）Ti:sapphireレーザーで励起された高強度赤外光源を用いたアト秒分光：光子エネルギー400 eVでのアト秒孤立軟X線パルスを用いたN2O分子の過渡吸収分光実験の量子力学シミュレーションを実施し、観測された二倍波振動の起源が内核励起状態における弱束縛電子のトンネルイオン化によるものであることを明らかにした。水薄膜ジェットの開発も進め、高強度中赤外光照射にともなう高次高調波発生において特異的な振動変調を観測し、その発生機構を探る実験に着手した。軟X線ビームラインに関しては、磁気ボトル型光電子分光器が完成し、軟X線ビームラインに導入し動作確認を行った。また原子（Kr）と分子（CO2）をターゲットとして、強レーザー場中でのトンネルイオン化と再散乱に関する光電子計測を行い、理論的に予測されていた再散乱に伴う量子力学的カットオフの普遍的な振る舞いを実証した。
（２）Yb固体レーザーで励起された高繰り返し極短パルス光源の開発：Yb固体レーザーを励起源とした光パラメトリック増幅器の性能改善を進めた結果、波長1900-2400 nmの赤外波長域をカバーする広帯域増幅と、分散補償ミラーを用いた精密な分散補償によって、中心波長2200 nmにおいて時間幅25 fs(電場振動の3.4周期に相当)で位相安定な極短パルス発生に成功した。本光源の10 kHzから100 kHzへの高繰り返し化にも着手した。また、Yb固体レーザーの下流に角度分解光電子分光装置を導入し、Ybレーザーの五倍波によるフェムト秒パルス光源（光子エネルギー6 eV）を開発し、固体の光電子分光実験に着手した。また、極端紫外域の高次高調波パルスを導入するためのビームラインの開発に着手し、光学素子用の真空チャンバーを開発・設置した。

現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

アト秒軟X線分光に関しては、気相分子を用いたアト秒過渡吸収分光が一段落し、内核励起分子の光励起ダイナミクスに関して興味深い知見が得られた。溶液系への展開のための水薄膜ジェットの開発も順調に進み、水における高次高調波の発生とその振動変調という予期していなかった結果も得られ、新しい方向への展開を進めた。トンネルイオン化に伴う再散乱現象の研究では、理論面での進展を踏まえた実験的検証を行い、カットオフ近傍の量子力学的振る舞いの普遍性を明らかにした。ビームライン開発については、約二年の開発期間を経て、アト秒軟X線分光ビームラインに磁気ボトル型光電子分光装置を導入した。また、Yb固体レーザーの下流には角度分解光電子分光装置が導入され、紫外パルスを用いた実験を行えるようになり、さらに、今後の短波長光源とビームライン開発の見通しが立った。

今後の研究の推進方策

アト秒軟X線分光に関しては、水薄膜ジェットの開発が順調に進んでおり、真空チャンバー中への導入と軟X線過渡吸収分光実験を行う。また、磁気ボトル型光電子分光装置を用いたアト秒パルスの波形計測実験を行う。
Yb固体レーザーを用いた高繰り返し光源とその応用については、固体の角度分解光電子分光をターゲットとした光源開発を行う。具体的には、真空紫外（光子エネルギー11 eV）と極端紫外（光子エネルギー60 eV）での高次高調波発生を行い、光電子分光装置へ導入するビームライン光学系を整備し、実証実験を行う。

研究成果

• [国際共同研究] University of Central Florida/Kennesaw State University/NIST(米国)
  • 国名: 米国
  • 外国機関名: University of Central Florida/Kennesaw State University/NIST
• [国際共同研究] Aarhus University(デンマーク)
  • 国名: デンマーク
  • 外国機関名: Aarhus University
• [国際共同研究] MIPT(ロシア連邦)
  • 国名: ロシア連邦
  • 外国機関名: MIPT
• [雑誌論文] Optical parametric amplification of phase-stable terahertz-to-mid-infrared pulses studied in the time domain (2021)
  • 著者名/発表者名: Natsuki Kanda, Nobuhisa Ishii, Jiro Itatani, and Ryusuke Matsunaga
  • 雑誌名: Opt. Express 巻: 29 ページ: 3479-3489
  • DOI: 10.1364/OE.413200
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Detecting electron-phonon coupling during photoinduced phase transition (2021)
  • 著者名/発表者名: Takeshi Suzuki, Yasushi Shinohara, Yangfan Lu, Mari Watanabe, Jiadi Xu, Kenichi L. Ishikawa, Hide Takagi, Minoru Nohara, Naoyuki Katayama, Hiroshi Sawa, Masami Fujisawa, Teruto Kanai, Jiro Itatani, Takashi Mizokawa, Shik Shin, and Kozo Okazaki
  • 雑誌名: Phys. Rev. B 巻: 103 ページ: L121105-1-6
  • DOI: 10.1103/PhysRevB.103.L121105
  • 査読あり
• [雑誌論文] Observation of the quantum shift of a backward rescattering caustic by carrier-envelope phase mapping (2021)
  • 著者名/発表者名: Tomoya Mizuno, Nobuhisa Ishii, Teruto Kanai, Philipp Rosenberger, Dominik Zietlow, Matthias F. Kling, Oleg I. Tolstikhin, Toru Morishita, and Jiro Itatani
  • 雑誌名: Phys. Rev. A 巻: 103 ページ: 043121-1-12
  • DOI: 10.1103/PhysRevA.103.043121
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] High-harmonic generation in GaAs beyond the perturbative regime (2021)
  • 著者名/発表者名: Peiyu Xia, Tomohiro Tamaya, Changsu Kim, Faming Lu, Teruto Kanai, Nobuhisa Ishii, Jiro Itatani, Hidefumi Akiyama, and Takeo Kato
  • 雑誌名: Phys. Rev. B 巻: 104 ページ: L121202
  • DOI: 10.1103/PhysRevB.104.L121202
  • 査読あり
• [雑誌論文] Attosecond electronic dynamics of core-excited states of N2O in the soft x-ray region (2021)
  • 著者名/発表者名: Nariyuki Saito, Nicolas Douguet, Hiroki Sannohe, Nobuhisa Ishii, Teruto Kanai, Yi Wu, Andrew Chew, Seunghwoi Han, Barry I. Schneider, Jeppe Olsen, Luca Argenti, Zenghu Chang, and Jiro Itatani
  • 雑誌名: Phys. Rev. Res. 巻: 3 ページ: 043222-1-8
  • DOI: 10.1103/PhysRevResearch.3.043222
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [学会発表] 時間角度分解光電子分光によるSmSの光誘起相転移ダイナミクス (2022)
  • 著者名/発表者名: 陳奕同, 中村拓人, 渡邊浩, 鈴木剛, 任千慧, 劉珂成, 鐘益桂, 金井輝人, 板谷治郎, 辛埴, 岡﨑浩三, 井村敬一郎, 鈴木博之, 佐藤憲昭, 木村真一
  • 学会等名: 日本物理学会第77回年次大会
• [学会発表] 周波数領域ARPESによる 1T-TaS2における光誘起金属相と電子・格子相互作用の研究 (2022)
  • 著者名/発表者名: 任千慧, 鈴木剛, Yigui Zhong, 劉珂成, 金井輝人, 板谷治郎, 辛埴, 岡崎浩三
  • 学会等名: 日本物理学会第77回年次大会
• [学会発表] 後方再散乱過程に現れる特異点とその近傍の普遍的な構造の検証 (2022)
  • 著者名/発表者名: 水野智也, 楊添淇, 栗原貴之, 石井順久, 金井輝人, Oleg I. Tolstikhin, 森下亨, 板谷治郎
  • 学会等名: 日本物理学会第77回年次大会
• [学会発表] 強電場現象を用いた散乱の量子論に現れる特異点の普遍性に関する研究 (2022)
  • 著者名/発表者名: 水野智也, 楊添淇, 栗原貴之, 石井順久, 金井輝人, Oleg I. Tolstikhin, 森下亨, 板谷治郎
  • 学会等名: 第69回応用物理学会春季学術講演会
• [学会発表] 2 μm帯におけるCEP安定，高繰り返し，高出力OPAの開発 (2022)
  • 著者名/発表者名: 栗原貴之, 楊添淇, 水野智也, 金井輝人, 板谷治郎
  • 学会等名: 第69回応用物理学会春季学術講演会
• [学会発表] Attosecond Transient Absorption Spectroscopy of Diatomic Molecules at 400 eV (2021)
  • 著者名/発表者名: Jiro Itatani
  • 学会等名: DAMOP
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Investigation of the quantum shift of a rescattering caustic by carrier envelope phase mapping (2021)
  • 著者名/発表者名: T. Mizuno, T. Yang, N. Ishii1, T. Kanai, P. Rosenberger, D. Zietolow, M. Kling, O. Tolstikhin, T. Morishita, and J. Itatani
  • 学会等名: 第36回化学反応討論会
• [学会発表] Laser-based soft X-ray spectroscopy at 400 eV using high harmonic generation (2021)
  • 著者名/発表者名: Jiro Itatani
  • 学会等名: International Conference on Recent Trends in Advanced Materials
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Delayed ring-opening in 1,3-cyclohexadiene upon photoexcitation at a higher state probed by femtosecond soft x-ray absorption (2021)
  • 著者名/発表者名: Y. Kurimoto, N. Saito, Y. Ishii, T. Kanai, J. Itatani, K. Saita, T. Taketsugu, T. Sekikawa
  • 学会等名: CLEO/Europe-EQEC 2021
  • 国際学会
• [学会発表] Observation of the quantum shift of a backward rescattering caustic by carrier-envelope phase mapping (2021)
  • 著者名/発表者名: T. Mizuno, N. Ishii1, T. Kanai, P. Rosenberger, D. Zietolow, M. Kling, O. Tolstikhin, T. Morishita, and J. Itatani
  • 学会等名: Virtual International Conference on Photonic, Electronic and Atomic Collisions
  • 国際学会
• [学会発表] ハーフサイクルカットオフ近傍の光電子運動量分布と断熱理論を用いた分子標的の再散乱過程の研究 (2021)
  • 著者名/発表者名: 水野智也, 楊添淇, 栗原貴之, 石井順久, 金井輝人, Oleg I. Tolstikhin, 森下亨, 板谷治郎
  • 学会等名: 第82回応用物理学会秋季学術講演会
• [学会発表] Yb 固体レーザーをベースとしたCEP安定2μm帯OPAの開発 (2021)
  • 著者名/発表者名: 栗原貴之, 水野智也, 金井輝人, 板谷治郎
  • 学会等名: 第82回応用物理学会秋季学術講演会
• [学会発表] 軟X線吸収分光による環状分子の光開環ダイナミクスの研究 (2021)
  • 著者名/発表者名: 栗本悠太郎, 齋藤成之, 石井順久, 金井輝人, 板谷治郎, 斉田謙一郎, 武次徹也, 関川 太郎
  • 学会等名: 第15回分子科学討論会
• [学会発表] 高強度赤外光源を用いたアト秒科学研究 (2021)
  • 著者名/発表者名: 板谷治郎
  • 学会等名: 超高速光エレクトロニクス(UFO)研究会
  • 招待講演
• [学会発表] 物性応用を目指した高強度極短パルスレーザーの開発 (2021)
  • 著者名/発表者名: 板谷治郎
  • 学会等名: 第81回KPSIセミナー
  • 招待講演
• [備考] 板谷研究室|東京大学物性研究所
  • URL: https://itatani.issp.u-tokyo.ac.jp/
• [備考] （物性研ニュース）内核励起分子の超高速電子過程の観測に成功 ～アト秒領域の電子過程の新しい理解～
  • URL: https://www.issp.u-tokyo.ac.jp/maincontents/news2.html?pid=14504