本研究課題では、主に1.機能性有機分子の固体について、光励起状態の構造ダイナミクスを追跡する技術として有機固体に適用可能な時間分解赤外分光(TRIR)の技術を確立でき、2.機能性有機分子の例として近年有機発光材料として注目されている熱活性化遅延蛍光(TADF)分子のTRIRによる励起状態構造ダイナミクスの解明と機能発現の関連に関して重要な知見を得ることに成功した。研究を進めるうえで根幹を担うTi:Sapphireレーザーのメンテナンスや修理に予算を割く必要が急遽生じたため当初計画していた設備を必ずしも整えることはできなかったが、臨機応変に研究計画を考え直し共同研究先から得た材料の測定にスムーズに切り替えることができたため、補って余りある成果を得ることができた。 まず、TRIRを光ダメージの閾値が低い機能性分子の集合体に適用するためには、細やかな実験条件の検討ができるよう自由度が高い実験装置を構築する必要があった。そこで、均一な試料を得るために有機分子をホスト材料に均一に分散させる調整方法の確立、および試料の光ダメージを軽減するために常に照射場所をかえられるTRIR装置を構築した。 また、機能性分子の集合体としての機能を解明するためには、溶液中での挙動も分子レベルで理解する必要がある。そこで、TADFを示すカルバゾール-ベンゾニトリル誘導体に注目し、TADFの機能の発現の有無と励起状態構造ダイナミクスの関連を詳細に調べた。結果として、励起状態での構造ダイナミクスを抑えることがTADFの活性化障壁を軽減することを示唆する、重要な知見を得ることができた。 当初狙っていた系を測定するには至らなかったものの、一重項励起分裂の知見をまとめたレビューを発表することもでき、広く凝縮系における機能性分子の構造ダイナミクスを追跡する装置を構築できたため重要な足がかりを得たと考えている。
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