遷移金属含有エレクトライドを用いた非担持型触媒の開発

2020 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 18J00745
• 研究機関: 東京工業大学
• 研究代表者: 魯 楊帆 東京工業大学, 元素戦略研究センター, 特別研究員(PD)
• 研究期間 (年度): 2018-04-25 – 2021-03-31
• キーワード: エレクトライド / 鈴木カップリング反応 / パラジウム / ナノ化 / 金属間化合物

研究実績の概要

一般的な不均一系触媒は遷移金属などの活性種と酸化物などの担体によって構成される。担体はPd等の貴金属を分散させる役割を持つものの、一般に担体と活性種の相互作用は弱く、触媒サイクルに寄与しない。一方、近年当グループが報告したRu/C12A7:e-等の触媒は担体が電子供与や水素吸蔵を通して触媒活性を大きく向上し、担体のアクティブな効果の重要性が認識されつつある。
申請者は触媒サイクルにおける担体の効果に着目し材料設計を行いNi/LaNとPd-ZrCを開発し、アンモニア合成及び鈴木カップリング等の重要な触媒反応で顕著な成果を挙げた。Ni/LaN触媒においてNiとLaNのそれぞれ異なる機能に着眼し、アンモニア合成において窒素と水素の活性化を空間的に分離することを着想した。本触媒においてLaNは窒素の吸収・活性化に寄与する一方Ni上では水素の開裂が進行し、その界面でアンモニアが発生する。この機構は「双活性点モデル」として今後の廉価なアンモニア触媒開発の重要な指標になるものと期待される。またPd-ZrC触媒では高表面積ZrC上でZrPd3を分散させることに成功した。本触媒では高価なPdの担持量を大きく低減できるだけでなく、ZrCからZrPd3へ電子供与がなされ、より低温で鈴木カップリング反応が進行することから産業界への応用が強く期待される。
以上の成果は活性種と担体を組み合わせこれまでにない機能を実現したものであり、不均一系触媒の材料設計において大きなインパクトを与えている。また、申請者は上記の内容を基に論文執筆知的財産構築にも貢献しており、期待以上の成果があったと評価できる。

現在までの達成度 (段落)

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

研究成果

• [雑誌論文] Detecting electron-phonon coupling during photoinduced phase transition (2021)
  • 著者名/発表者名: Suzuki Takeshi、Shinohara Yasushi、Lu Yangfan、Watanabe Mari、Xu Jiadi、Ishikawa Kenichi L.、Takagi Hide、Nohara Minoru、Katayama Naoyuki、Sawa Hiroshi、Fujisawa Masami、Kanai Teruto、Itatani Jiro、Mizokawa Takashi、Shin Shik、Okazaki Kozo
  • 雑誌名: Physical Review B 巻: 103 ページ: L121105
  • DOI: 10.1103/PhysRevB.103.L121105
  • 査読あり
• [雑誌論文] Toward 2D Magnets in the (MnBi2Te4)(Bi2Te3)n Bulk Crystal (2020)
  • 著者名/発表者名: Wu Jiazhen、Liu Fucai、Liu Can、Wang Yong、Li Changcun、Lu Yangfan、Matsuishi Satoru、Hosono Hideo
  • 雑誌名: Advanced Materials 巻: 32 ページ: 2001815～2001815
  • DOI: 10.1002/adma.202001815
  • 査読あり
• [雑誌論文] Anomalous Charge State Evolution and Its Control of Superconductivity in M3Al2C (M = Mo, W) (2020)
  • 著者名/発表者名: Ying Tianping、Muraba Yoshinori、Iimura Soshi、Yu Tongxu、Cheng Peihong、Kamiya Toshio、Lu Yangfan、Li Jiang、Qi Yanpeng、Hosono Hideo
  • 雑誌名: iScience 巻: 23 ページ: 101196～101196
  • DOI: 10.1016/j.isci.2020.101196
  • 査読あり
• [雑誌論文] Vacancy-enabled N2 activation for ammonia synthesis on an Ni-loaded catalyst (2020)
  • 著者名/発表者名: Ye Tian-Nan、Park Sang-Won、Lu Yangfan、Li Jiang、Sasase Masato、Kitano Masaaki、Tada Tomofumi、Hosono Hideo
  • 雑誌名: Nature 巻: 583 ページ: 391～395
  • DOI: 10.1038/s41586-020-2464-9
  • 査読あり
• [雑誌論文] Resistive anisotropy of candidate excitonic insulator Ta2NiSe5 under pressure (2020)
  • 著者名/発表者名: Arima H、Naito Y、Kudo K、Katayama N、Sawa H、Nohara M、Lu Y F、Kitagawa K、Takagi H、Uwatoko Y、Matsubayashi K
  • 雑誌名: Journal of Physics: Conference Series 巻: 1609 ページ: 012001～012001
  • DOI: 10.1088/1742-6596/1609/1/012001
  • 査読あり
• [雑誌論文] Contribution of Nitrogen Vacancies to Ammonia Synthesis over Metal Nitride Catalysts (2020)
  • 著者名/発表者名: Ye Tian-Nan、Park Sang-Won、Lu Yangfan、Li Jiang、Sasase Masato、Kitano Masaaki、Hosono Hideo
  • 雑誌名: Journal of the American Chemical Society 巻: 142 ページ: 14374～14383
  • DOI: 10.1021/jacs.0c06624
  • 査読あり
• [雑誌論文] Intermetallic ZrPd3-Embedded Nanoporous ZrC as an Efficient and Stable Catalyst of the Suzuki Cross-Coupling Reaction (2020)
  • 著者名/発表者名: Lu Yangfan、Ye Tian-Nan、Park Sang-Won、Li Jiang、Sasase Masato、Abe Hitoshi、Niwa Yasuhiro、Kitano Masaaki、Hosono Hideo
  • 雑誌名: ACS Catalysis 巻: 10 ページ: 14366～14374
  • DOI: 10.1021/acscatal.0c03416
  • 査読あり
• [雑誌論文] Efficient Ammonia Synthesis over Phase-Separated Nickel-Based Intermetallic Catalysts (2020)
  • 著者名/発表者名: Ye Tian-Nan、Lu Yangfan、Kobayashi Yasukazu、Li Jiang、Park Sang-Won、Sasase Masato、Kitano Masaaki、Hosono Hideo
  • 雑誌名: The Journal of Physical Chemistry C 巻: 124 ページ: 28589～28595
  • DOI: 10.1021/acs.jpcc.0c09590
  • 査読あり
• [産業財産権] 金属間化合物担持炭化ジルコニウム (2020)
  • 発明者名: 細野秀雄、北野政明、魯楊帆、叶天南、横山壽治
  • 権利者名: 細野秀雄、北野政明、魯楊帆、叶天南、横山壽治
  • 産業財産権種類: 特許
  • 産業財産権番号: 特願2020-81143