| 研究課題/領域番号 |
18J01782
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| 研究機関 | 国立研究開発法人国立環境研究所 |
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研究代表者 |
坂田 昂平 国立研究開発法人国立環境研究所, 地球環境研究センター 地球大気化学研究室, 特別研究員(PD)
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| 研究期間 (年度) |
2018-04-25 – 2021-03-31
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| キーワード | エアロゾル / 有機硫黄 / XAFS法 / ICP-QQQ-MS / HULIS |
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| 研究実績の概要 |
本年度は海洋エアロゾルに加えて、石川県珠洲市で採取したエアロゾル中の硫黄化学種の解析を進めた。また、昨年は採取したエアロゾル試料の処理を行わずに、X線吸収微細構造（XAFS）法でエアロゾル中の全硫黄（水溶性硫黄＋不溶性硫黄）化学種に関する実験を進めたが、本年度は全硫黄を測定したエアロゾル試料に対して超純水抽出を行い、残渣である不溶性硫黄の化学種に関する解析を進めた。その結果、陸域・外洋域ともに全硫黄の化学種は主に硫酸塩で構成されていたのに対して、陸域の粗大粒子のみから不溶性の化学種として還元型の有機硫黄が存在することが明らかになった。この還元型有機硫黄を含むエアロゾルのX線吸収端近傍構造（XANES）スペクトルは腐植物質の標準試料であるSuwannee River Fulvic/Humic Acids (SRFA/SRHA)と類似しており、土壌中に含まれる腐植物質から大気中へと放出されたと考えられる。一方で、エアロゾルの排出源として土壌の寄与が小さい陸域の微細粒子や海洋エアロゾルからはこれらの不溶性還元型有機硫黄が検出されず、不溶性化学種も不溶性硫酸塩で構成されていた。全硫黄と不溶性有機物の化学種の比較から試料を問わず、水溶性硫黄の主成分が硫酸塩であることが明らかになった。エアロゾル中に含まれる水溶性有機炭素（WSOC）の主成分の１つとして腐植様物質（HULIS）が挙げられるが、これまでは土壌腐植とHULISの違いを定義づける明確な物理化学的な特徴に関する知見が乏しかったが、本研究から得られたようにWSOC中の硫黄の主成分が硫酸塩であることから、硫黄の化学種から土壌腐植とHULISの違いを具体的に特徴付けることに成功した。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
XAFS法による化学種解析から不溶性有機硫黄、水溶性有機硫黄、全硫黄化学種解析を進めた。これまでのXAFS法を用いた先行研究は全硫黄化学種の分析のみが行われており、本研究のようにエアロゾル中に含まれる不溶性有機硫黄の化学種に関する知見が及びそれらの粒径依存性などに関する知見が得られた点は本申請の大きな成果である。昨年度に実施したトリプル四重極誘導結合プラズマ質量分析計（ICP-QQQ-MS）で硫黄濃度を分析する際の濃度較正に関しても再検討を行い、その改良に成功した。これらの理由から本年度の進捗状況は「おおむね順調に進展している。」とした
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| 今後の研究の推進方策 |
陸域および外洋域のエアロゾル試料共に水溶性有機硫黄などの濃度定量に関して測定を進める。また、陸域のエアロゾルに関しては硫黄化学種の解析も引き続き行い、不溶性有機硫黄化学種の季節変動の有無を明らかにする研究を行う。また、最終年度はこれらの結果を国際ジャーナルに投稿を予定しており、これまでに得た結果の解析を随時進める。
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