| 研究課題/領域番号 |
18J20233
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| 研究機関 | 大阪大学 |
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研究代表者 |
芦田 慶太 大阪大学, 工学研究科, 特別研究員(DC1)
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| 研究期間 (年度) |
2018-04-25 – 2021-03-31
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| キーワード | ニッケル / ホスホルアミダイト / 不斉環化カルボニル化 / γ-ラクタム / 含窒素環状ニッケル錯体 / ストリゴラクタム |
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| 研究実績の概要 |
本研究では、ニッケルおよび光学活性ホスホルアミダイト配位子から成るニッケル錯体触媒を用いた分子内エンイミンと一酸化炭素の不斉環化カルボニル化反応の開発に取り組んだ。本反応は、安価な工業原料である一酸化炭素ガスを活用して、副生成物を一切出さず、高いエナンチオ選択性にて多環式γ-ラクタム化合物を与えることができる。また、錯体化学的アプローチによる反応機構研究に取り組み、本触媒反応における反応中間体は含窒素環状ニッケル錯体であることを明らかとした。ストリゴラクタムGR-24は植物の枝分かれ数を制御可能な植物ホルモンとして近年注目を集めており、農薬分野において有用な化合物である。しかしながら、その不斉合成法はこれまで報告例がなかった。本研究によって開発した触媒反応を鍵過程とすることで、ストリゴラクタムGR-24を単一のエナンチオマーとして合成することに世界で初めて成功した。
現在、以上の研究成果をまとめた論文を執筆中である。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
本年度、これまで例のない、エンイミンと一酸化炭素の不斉環化カルボニル化反応の開発に成功した。また、詳細な反応機構研究を行うとともに、本反応を利用してストリゴラクタムの不斉合成に世界で初めて達成した。現在は、これらの研究結果をまとめた論文を執筆してる段階である。
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| 今後の研究の推進方策 |
本年度の研究において開発したエンイミンの不斉環化カルボニル化反応の基質適用範囲をエンアルデヒドまで広げる。これにより、新規の触媒的光学活性γ-ラクトン合成法を確立させる。
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