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2020 年度 実績報告書

シングレットフィッションにより誘起される非線形光学現象の理論的解明と物質設計

研究課題

研究課題/領域番号 18J20887
研究機関大阪大学

研究代表者

永海 貴識  大阪大学, 基礎工学研究科, 特別研究員(DC1)

研究期間 (年度) 2018-04-25 – 2021-03-31
キーワードシングレットフィッション / 一重項分裂 / 非線形光学 / 開殻分子 / 振電相互作用 / 結晶場効果 / 励起子ダイナミクス / 量子マスター方程式
研究実績の概要

採用最終年度である本年度はSF-induced-NLO現象のうち、シングレットフィッション(SF)過程に重点を置いて研究を行い、主に(i)新規SF単分子色素の探索、(ii)SFに寄与する振電相互作用の解明、(iii)結晶場効果がSFダイナミクスに及ぼす影響の検討を行った。(i)SF単分子設計の新たな基軸として、従来の開殻性に加え、交換積分の寄与に基づいた分子設計が有効であることを新たに示し、特に小サイズ色素への多重ヘテロ置換によって種々の新規SF色素を見出すことに成功した。(ii)振電相互作用に関しては、前年度の制約つき密度汎関数法に基づく計算法による検討をさらに発展させ、空間密度解析によって振電相互作用を制御する具体的な化学修飾について検討した。(iii)マクロ系の設計で重要となる結晶場効果については、古典分極力場を用いた計算法を導入し、結晶場効果による電荷移動状態の安定化と励起子移動がSF効率に及ぼす影響を、量子マスター方程式および相対緩和因子を用いた解析から解明することに成功した。
以上より、本年度の取り組みによって、従来不完全であったミクロ(単分子)からマクロ(結晶)の空間スケール全体を俯瞰した現象のメカニズム解明と、空間スケール相互のフィードバックに基づく高効率SF物質設計の在り方を初めて示すことに成功している。得られた知見や用いた解析手法は、元の計画にあったSF-induced-NLO現象の解明のみならず、ミクロからマクロに亘る励起状態ダイナミクスやそれに基づく様々な物性発現やその制御にも適用可能であり、今後のSF関連研究の進展にも大きく寄与すると期待される。これらの成果は、国際的な学術雑誌にて複数報告済みである。

現在までの達成度 (段落)

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

  • 研究成果

    (8件)

すべて 2021 2020

すべて 雑誌論文 (7件) (うち査読あり 6件) 学会発表 (1件)

  • [雑誌論文] Stabilization of Charge-Transfer States in Pentacene Crystals and Its Role in Singlet Fission2021

    • 著者名/発表者名
      Nagami Takanori、Miyamoto Hajime、Sakai Ryota、Nakano Masayoshi
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 125 ページ: 2264~2275

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.0c10029

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Theoretical Study on Singlet Fission in Aromatic Diaza s-Indacene Dimers2021

    • 著者名/発表者名
      Nagami Takanori、Sugimori Ryota、Sakai Ryota、Okada Kenji、Nakano Masayoshi
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry A

      巻: - ページ: -

    • DOI

      10.1021/acs.jpca.0c11598

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Molecular Design Principle for Efficient Singlet Fission Based on Diradical Characters and Exchange Integrals: Multiple Heteroatom Substitution Effect on Anthracenes2020

    • 著者名/発表者名
      Nagami Takanori、Okada Kenji、Miyamoto Hajime、Yoshida Wataru、Tonami Takayoshi、Nakano Masayoshi
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 124 ページ: 11800~11809

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.0c02369

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Theoretical Molecular Design of Phenanthrenes for Singlet Fission by Diazadibora-Substitution2020

    • 著者名/発表者名
      Nagami Takanori、Miyamoto Hajime、Yoshida Wataru、Okada Kenji、Tonami Takayoshi、Nakano Masayoshi
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry A

      巻: 124 ページ: 6778~6789

    • DOI

      10.1021/acs.jpca.0c05359

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Vibronic coupling density analysis and quantum dynamics simulation for singlet fission in pentacene and its halogenated derivatives2020

    • 著者名/発表者名
      Nagami Takanori、Tonami Takayoshi、Okada Kenji、Yoshida Wataru、Miyamoto Hajime、Nakano Masayoshi
    • 雑誌名

      The Journal of Chemical Physics

      巻: 153 ページ: 134302~134302

    • DOI

      10.1063/5.0024746

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Theoretical Study of Non-Markov Effects on Singlet Fission Dynamics of Model Pentacene Dimers Using the Second-Order Time-Convolutionless Quantum Master Equation Method2020

    • 著者名/発表者名
      Yoshida Wataru、Okada Kenji、Miyamoto Hajime、Tonami Takayoshi、Nagami Takanori、Nakano Masayoshi
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 124 ページ: 12220~12229

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.0c01892

  • [雑誌論文] Quantum design for singlet-fission-induced nonlinear optical systems: Effects of π-conjugation length and molecular packing of butterfly-shaped acenes2020

    • 著者名/発表者名
      Tonami Takayoshi、Nagami Takanori、Okada Kenji、Yoshida Wataru、Miyamoto Hajime、Nakano Masayoshi
    • 雑誌名

      The Journal of Chemical Physics

      巻: 153 ページ: 084304~084304

    • DOI

      10.1063/5.0013985

    • 査読あり
  • [学会発表] ジラジカル因子と交換積分に基づく新奇シングレットフィッション分子の設計原理:小サイズ色素への多重ヘテロ原子置換効果2020

    • 著者名/発表者名
      永海貴識、當波孝凱、岡田健治、吉田航、宮本孟、杉森良太、中野雅由
    • 学会等名
      分子科学オンライン討論会

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公開日: 2021-12-27  

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