| 研究課題/領域番号 |
18J21233
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| 研究機関 | 東京工業大学 |
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研究代表者 |
相場 諒 東京工業大学, 理学院, 特別研究員(DC1)
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| 研究期間 (年度) |
2018-04-25 – 2021-03-31
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| キーワード | 原子スイッチ / 振動スペクトル解析 / 酸化物薄膜 |
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| 研究実績の概要 |
本研究の目的は原子スイッチを利用して固体電解質の内部に単分子接合を作製することである。単分子接合を作製するために金属フィラメントの破断によるナノギャップの構築と構造制御が重要となる。本年度は電解質内部でフィラメント構造を制御する手法を開発し、またフィラメント構造を分光計測によって分析するための実験環境を整備した。
第一に固体電解質中に構築されたフィラメントの原子種を評価する目的で、極低温条件での分光計測装置を構築し、その運用を行った。銀、硫化銀、白金の三層構造からなる原子スイッチをチャンバー内で動作させることで金属フィラメントを形成し、極低温条件で分光計測を行った。振動スペクトルを解析することで金属種ごとに固有の振動モードが励起したことを観測し、フィラメントの原子種が銀であることを明らかにした。加えて、電極および固体電解質に銅、硫化銅を用いた原子スイッチも作製し、スイッチの種類ごとにフィラメントの種類を識別することができた。
第二に原子スイッチの伝導度を原子スケールで制御するためにソースメジャーユニットを用いた計測システムを構築した。タンタル酸化物薄膜を用いた原子スイッチに対する印加電圧を制御することにより金属単原子接合に特徴的な伝導度の量子化が観測された。
以上、固体電解質の内部に金属フィラメントが形成されていることを明らかにし、原子スケールで構造を制御することに成功した。従来の単分子接合作製プロセスと同様に金属フィラメントを破断させ、分子を架橋させる手法を固体電解質内部において再現することが可能となった。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
今年度は固体電解質を用いた原子スイッチについて、スイッチ内部に形成されたフィラメント構造を制御する手法と分光分析によってフィラメントの原子種を解明する手法を開発した。ソースメジャーユニットと電流値のフィードバック機構を組み合わせた印加電圧の制御によってフィラメント構造を原子スケールで制御することに成功した。また、低温チャンバー内に原子スイッチを設置することでスイッチを凍結することができた。凍結した原子スイッチにIV計測を行った結果から、動作電圧が増大したことが示された。動作電圧の増大によって原子スイッチを高伝導度状態で保存しながらスペクトル測定を行うことを可能とした。
開発した手法を用いて原子スケールの金属フィラメントを固体電解質の内部に構築し、スペクトル測定の結果からフィラメントを構成する原子種を明らかにすることができた。加えて、同じ手法を金属電極、固体電解質の組成が異なる種々の原子スイッチに適用し、結果を比較することでフィラメントを構成する金属原子が電解質からも供給されうることを示した。以上、これまで不明であった固体電解質に埋もれた金属フィラメントの組成を明らかにし、原子スイッチの動作機構に関して重要な知見を得た。
加えて、固体電解質としてタンタル酸化物薄膜を用いた原子スイッチについても研究を発展させてきている。ナノ多孔質構造を持ち、分子を吸蔵しうるタンタル酸化物薄膜を利用することで閉じ込め型単分子接合の開発に向け前進したといえる。
以上の成果は国内外の複数の学会にて発表を行い、講演賞を受賞するなどの評価を得た。また内容をまとめた原著論文も出版されており計画通りに研究を進展させてきたといえる。
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| 今後の研究の推進方策 |
今年度開発した一原子スケールでフィラメント構造を制御する手法を用いて単分子接合を作製する。まずはタンタル酸化物薄膜を用いた原子スイッチを水やアセチレンなどの気体化した分子の雰囲気において動作させ、金属フィラメントを構築する。フィードバック機構を用いてフィラメントを一原子のスケールでおだやかに破断させ、ナノ多孔質構造に吸蔵された分子による架橋構造を構築する。破断過程における伝導度の分布を真空中に原子スイッチを置いた場合と比較し、分子雰囲気で伝導度分布に変化が生じたか分析する。
真空中では分布が見られない伝導度に分布が見られれば、IV計測および今年度に構築した手法を用いてスペクトル測定を行う。相当する伝導度を示す状態に原子スイッチを調節し、原子スイッチを凍結することで状態を保存したままIV計測、スペクトル測定を可能とする。スペクトル計測から架橋分子の化学状態、IV計測から電子状態を明らかにし、単分子接合の形成を確認する。
加えて、分子の導入手法についても検討を行う。ナノ多孔質構造内に気体分子を吸蔵させる手法の他、固体電解質と電極との界面に分子膜を挟み込む手法についても実験を行い、気体分子を吸蔵させた場合と単分子接合の歩留まりなどを比較する。また、形成された単分子接合の安定性を接合の寿命計測や伝導度のゆらぎから評価し、同時に従来のブレークジャンクション法による単分子接合と比較を行う。以上を持って固体電解質中での単分子接合作製プロセスを確立することを今後の研究の第一目標とする。
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