| 研究課題/領域番号 |
18J21233
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| 研究機関 | 東京工業大学 |
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研究代表者 |
相場 諒 東京工業大学, 理学院, 特別研究員(DC1)
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| 研究期間 (年度) |
2018-04-25 – 2021-03-31
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| キーワード | 原子スイッチ / 振動スペクトル解析 / 酸化物薄膜 |
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| 研究実績の概要 |
本研究は原子スイッチを利用して固体電解質に封じ込めた単分子接合を作製することを目的としている。前年度は固体電解質内部での金属フィラメントの構造制御を行うため吸蔵された水分子の構造に与える影響を評価した。本年度は水分子で得られた知見を基に、ベンゼンやアセチレンを用いて固体電解質中での単分子接合の形成を示すことを目的とし、分子雰囲気におけるタンタル酸化物型原子スイッチの動作特性の解析を行った。前年度に開発した極低温振動分光計測システムを改造し、単分子接合の形成を促す改良を施した。
最初にベンゼン蒸気を真空プローバーのチャンバー内に導入した状態で原子スイッチを動作させ、銀フィラメントの形成と破断を繰り返した。破断過程における伝導度の分布について真空条件での計測結果と比較したところ、変化が観測されなかった。一方、アセチレン分子を導入した場合は0.5 G0 (= 2e2/h)程度に電気伝導度を持つ状態が観測された。タンタル酸化物内部の細孔サイズに対して分子サイズの大きいベンゼンは酸化物中に導入されず、原子スイッチの挙動に影響しなかったと結論づけた。一方で分子サイズの小さいアセチレン分子は酸化物層へ侵入することができたと考えられ、細孔に対する分子のサイズが分子導入に重要であることが示唆された。
タンタル酸化物型原子スイッチを極低温分光計測に用いるためにデバイスの設計や電極の構造に独自の改良を施した。電極パッドを拡大して極低温計測装置への接続を簡便なものとし、計測システムにサンプルを保護する機能を追加するなどの改良を行った。またタンタル酸化物薄膜の膜厚、成膜レートおよび成膜時のガス流量を調整することで酸化物薄膜内部の空孔サイズを調整した。酸化物薄膜の膜密度を変更することで動作電圧や抵抗値などのサンプルの特性を調節し、アセチレン分子が導入されやすいよう空孔サイズを最適化した。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
本年度では、固体電解質中の金属フィラメントに対して分子を導入することを目的として検討を行った。本年度の研究内容は1年度目にて得られた知見を発展させ、最終目標である固体中に封じ込めた単分子接合を形成するに至るために重要なものである。具体的な研究内容としては対象とする分子の雰囲気下で金属フィラメントを形成し、接合形成の成否をフィラメントの伝導度を計測することによって評価した。種々の分子について伝導度計測を行い、固体電解質の細孔サイズにより分子の導入の成否が左右されることを明らかにした。さらに、固体電解質の成膜条件を調整し、膜密度を変化させることで細孔サイズを変化させ分子導入の歩留まりを改善した。
以上の研究により得られた知見は今後の課題達成に向けて重要な単分子接合の形成をしやすくするためのサンプルの設計指針として活用する予定である。また、本年度は上記の内容に加え極低温環境での計測に向け実験装置やサンプルを新規に開発および改善を施し、最終年度に向けた対策も行った。
研究成果として1年度目の成果をまとめた論文を発表した他、国内外の学会において発表を行っており、おおよそ計画通りに研究を進めてきたといえる。
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| 今後の研究の推進方策 |
前年度に改良を加えた計測システムおよび原子スイッチのサンプルを用いて極低温振動スペクトル計測を行い単分子接合の形成を証明する。金属フィラメントを破断させ、単分子接合に対応する状態でサンプルを冷却し凍結させる。非弾性トンネル分光（IETS）計測、IV計測を行う。IETSから架橋分子の化学状態、IVから分子の電子状態を決定し、単分子接合の形成を明らかにする。
機能性を持つ分子を用いて封じ込め型単分子接合を作成し、サンプルの特性を評価する。非対称分子や多脚分子を用いて、固体電解質における単分子接合としての特性を評価する。非対称分子では整流特性の発現、多脚分子は分子の電極への架橋部位を変えることで伝導度が変化するスイッチ特性の発現が期待できる。電流－電圧特性、IETS計測を行い、分子構造と電子状態と伝導特性との相関を評価し、電子デバイスとしての特性を評価する。つづいて、単分子デバイスの集積化に挑戦する。複数の交差点を並列して配置した構造を作製し、各電極への印加電圧の調整によって各交差点に単分子接合を形成する。複数の単分子接合を一基板上に作製し、世界初の単分子接合の集積化を達成する。つづいて、各交点に異なる分子をドーピングすることで、単分子接合を利用した電気回路を作製する。具体的には、単分子の整流特性を利用してブリッジ型全波整流回路の作製を目指す。井桁状に電極を配置した原子スイッチを作製し、各交点で閉じ込め型単分子接合による単分子ダイオードを構築する。分子の配向を金属電極とのカップリングやギャップ間隔の調整によって制御し、接合のダイオード特性を制御する。交流入力に対する出力を計測し、単分子接合により整流回路が形成できたことを示す。
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