研究実績の概要 |
本研究では、担持金属触媒ならではのアプローチによって、高い原子効率と低い環境負荷を備える反応であるアクセプターレス脱水素反応を実現できると考え、「担持金属触媒の精密設計による新規アクセプターレス脱水素反応の開発」を研究課題としている。 初年度である本年度においては、スチレン類の脱水素ボリル化反応を目的反応に設定し、本反応を実現するための触媒設計および反応系の設計を行った。その結果、水素分子を放出するアクセプターレス脱水素型の反応は実現できなかったが、適切な有機分子をアクセプターとして用いることによって、担持銅触媒による選択的な脱水素ボリル化反応および脱水素ジボリル化反応を確立した。 β-ボリルスチレンおよびβ,β-ジボリルスチレンは,鈴木-宮浦カップリング反応による種々の多置換アルケンの合成に利用可能であり、ビルディングブロックとして有用な化合物である。多様なβ-ボリルスチレンおよびβ,β-ジボリルスチレンの合成に適用可能な手法の1つとして、対応するスチレン類の脱水素(ジ)ボリル化反応が挙げられる。本研究では、担持銅水酸化物触媒が、ビス(ピナコラト)ジボロンをボリル化剤とするスチレン誘導体の脱水素ボリル化反応に不均一系触媒作用を示すことを見出した。さらに、適切なケトンをアクセプターとして添加することによって、良好な収率で対応するβ-ボリルスチレンが得られることを明らかにした。また、担体やアクセプターを適切に変更することによって、選択的にβ,β-ジボリルスチレンを得ることも可能であった。本研究で得られた成果はACS Catalysis誌に掲載された。
|