| 研究課題/領域番号 |
18J22516
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| 研究機関 | 京都大学 |
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研究代表者 |
藤原 篤史 京都大学, 工学研究科, 特別研究員(DC1)
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| 研究期間 (年度) |
2018-04-25 – 2021-03-31
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| キーワード | マイクロリアクタ / コアシェル微粒子 / SPC / ゲート吸着 / 複合化 |
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| 研究実績の概要 |
本研究は，2種類のSPCの複合化に起因するゲート吸着挙動変化のメカニズムを解明し，現象理解に基づいたゲート吸着挙動制御手法の確立を目的とする。本年度では，1)マイクロリアクタを用いることでZIF-8，ZIF-67と呼ばれるSPCから構成されるコアシェル粒子および多層型コアシェル粒子を合成し，その吸着挙動を検討することで2)ゲート吸着挙動変化を引き起こす複合化特有の因子の解明につながる重要な知見を得た。
1) コアシェル型SPC粒子の精密合成
あらかじめ合成したZIF-67粒子の懸濁液とZIF-8の原料液を，優れた混合性能を有するマイクロリアクタを用いて混合することで，過去の研究で精密合成が困難との報告があったZIF-67コア－ZIF-8シェル(ZIF-67@ZIF-8)粒子の精密合成を実現した。これは，迅速な混合により，核生成速度が大きく，バルク溶液中での均一核生成が容易に進行するZIF-8を，コア粒子表面に選択的に析出させることに成功したためである。さらに，得られたコアシェル粒子をさらにコアシェル化することで，多層型コアシェル粒子の合成にも成功した。この手法の利点は，シェル材の核生成速度の調節を不要にすることであり，コアシェル粒子合成における反応条件の探索プロセスの省力化が期待できる。
2) 複合化に起因する吸着挙動変化の検討
1)で合成した粒子の吸着等温線測定を行ったところ，シェルの層数が増加するにつれてゲート吸着時のステップ状の吸着量変化が緩慢になった。この挙動が，ZIF-8，ZIF-67粒子の吸着等温線をコアシェル粒子の混成比で足し合わせたものには見られなかったことから，コア部とシェル部の界面を通して，ZIF-8とZIF-67が協奏的に構造変形すること，また，その効果は界面の面積に依存することが示唆された。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
交付申請書に記載した研究実施計画通りとは言えないものの，複合型SPC粒子合成手法を確立し，さらに，複合型SPCに見られる特異なゲート吸着挙動はコア部とシェル部の界面を通した協奏的な構造変形に由来するものであることを示唆する結果を得たことから，おおむね順調に進展していると考えている。
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| 今後の研究の推進方策 |
これまでの成果を基に立てた，コア部とシェル部の界面を通して協奏的な構造変形が起きているという仮説を証明すべく，コア/シェル界面部における吸着機構を計算科学的手法によって解明する。また，界面を通した協奏的な構造変形が複合化するSPCの種類によらず発現する現象なのかを検証すべく，構造変形の様式がZIFsとは大きく異なる層状型SPC粒子の複合化とその特性評価を行う。
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