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2019 年度 実績報告書

金属硫化物を用いたZスキーム型光触媒による水からの水素製造および二酸化炭素資源化

研究課題

研究課題/領域番号 18J22528
研究機関東京理科大学

研究代表者

吉野 隼矢  東京理科大学, 理学研究科, 特別研究員(DC1)

研究期間 (年度) 2018-04-25 – 2021-03-31
キーワード光触媒 / 水分解 / 二酸化炭素還元 / Zスキーム系 / 可視光 / フラックス合成 / 固溶化 / 塩添加
研究実績の概要

(CuGaS2)-(ZnS)金属硫化物固溶体を水および二酸化炭素還元用光触媒に用いて,RGO-(CoOx/BiVO4)酸素生成光触媒と組み合わせたZスキーム型光触媒系は,可視光照射下において水分解および水を電子源とした二酸化炭素還元に活性を示す.本年度では,(CuGaS2)-(ZnS)金属硫化物固溶体のフラックス合成条件を詳細に検討し,得られた(CuGaS2)-(ZnS)とRGO-(CoOx/BiVO4)を組み合わせたZスキーム型可視光水分解を行った.金属硫化物の粒径は合成温度に依存し,高温では数マイクロmの粒子が,低温では数百nmの金属硫化物微粒子が得られた.そして,この金属硫化物微粒子を本Zスキーム系に適用したとき高い水分解活性が得られた.そこで,純水に二酸化炭素を溶解させて,先のように高性能化したZスキーム系による水を電子源とした可視光二酸化炭素還元を試みたところ,水の酸化に由来する酸素の生成をともないながら二酸化炭素還元生成物である一酸化炭素が生成した.本系による二酸化炭素還元のさらなる高活性化のために,反応溶液への種々の塩添加も行った.酸性を示す塩および中性を示す塩を添加しても二酸化炭素還元活性は向上しなかった.一方で,塩基性を示す塩を反応溶液へ少量添加することで一酸化炭素生成活性が向上した.特別な助触媒や錯体触媒を担持していない金属硫化物を用いているににもかかわらず10-20%の選択率で一酸化炭素を生成したことは特筆に値する.
金属酸化物光触媒であるSrTiO3:Rh光触媒を還元用光触媒に用いたZスキーム系による二酸化炭素還元も試みた.その結果,AgやAu助触媒を担持したSrTiO3:RhおよびBiVO4を組み合わせたZスキーム型光触媒は可視光照射下において水の酸化による酸素の生成をともないながら二酸化炭素を還元し一酸化炭素を生成した.

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

金属硫化物のフラックス合成条件および二酸化炭素還元の反応溶液条件を制御することで,本Zスキーム型光触媒による水分解および二酸化炭素還元の高性能化に成功し進展がみられた.

今後の研究の推進方策

長波長の光に応答する金属硫化物の適用は重要な課題である.そこで,本年度で得られた金属硫化物のフラックス合成に対する知見をもとに,高効率に駆動しかつ長波長の光を利用できる金属硫化物を開発し本Zスキーム系へ展開する.
本Zスキーム型光触媒による二酸化炭素還元能は反応溶液の条件に大きく依存する.そこで,気相流通系および液相流通系を用いて二酸化炭素還元を行う.そして,本Zスキーム系による二酸化炭素還元に対する反応溶液の温度などの依存性を調査する.

  • 研究成果

    (10件)

すべて 2020 2019 その他

すべて 雑誌論文 (2件) (うち国際共著 2件、 査読あり 2件) 学会発表 (7件) (うち国際学会 3件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Z-schematic Solar Water Splitting Using Fine Particles of H2-evolving (CuGa)0.5ZnS2 Photocatalyst Prepared by a Flux Method with Chloride Salts2020

    • 著者名/発表者名
      Yoshino Shunya、Iwase Akihide、Ng Yun Hau、Amal Rose、Kudo Akihiko
    • 雑誌名

      ACS Applied Energy Materials

      巻: - ページ: -

    • DOI

      10.1021/acsaem.0c00661

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Solar Water Splitting under Neutral Conditions Using Z‐Scheme Systems with Mo‐Doped BiVO 4 as an O 2 ‐Evolving Photocatalyst2019

    • 著者名/発表者名
      Iwase Akihide、Udagawa Yuhei、Yoshino Shunya、Ng Yun Hau、Amal Rose、Kudo Akihiko
    • 雑誌名

      Energy Technology

      巻: 7 ページ: 1900358

    • DOI

      10.1002/ente.201900358

    • 査読あり / 国際共著
  • [学会発表] Z-schematic water splitting and CO2 reduction using water as an electron donor over metal sulfides and RGO-(CoOx/BiVO4) under visible light irradiation2020

    • 著者名/発表者名
      S. Yoshino, Y. Yamaguchi, A. Iwase, A. Kudo
    • 学会等名
      日本化学会第100春季年会
  • [学会発表] フラックス法により合成した(CuGa)0.5ZnS2およびRGO-(CoOx/BiVO4)を用いた可視光照射下におけるZスキーム型CO2還元2020

    • 著者名/発表者名
      吉野隼矢,山口友一,岩瀬顕秀,鈴木登美子,森川健志,工藤昭彦
    • 学会等名
      第125回触媒討論会
  • [学会発表] SrTiO3:Rhを還元用光触媒に用いた人工光合成型Zスキームシステムによる二酸化炭素還元2019

    • 著者名/発表者名
      吉野隼矢,岩瀬顕秀,工藤昭彦
    • 学会等名
      第38回光がかかわる触媒化学シンポジウム
  • [学会発表] Z-Scheme Photocatalyst Employing Metal Sulfide and BiVO4 Photocatalysts for Water Splitting under Visible Light2019

    • 著者名/発表者名
      S. Yoshino, A. Iwase, A. Kudo
    • 学会等名
      The 29th International Conference on Photochemistry (ICP 2019)
    • 国際学会
  • [学会発表] 助触媒を担持したSrTiO3:Rhを還元用光触媒に用いた二酸化炭素還元2019

    • 著者名/発表者名
      吉野隼矢,山口友一,工藤昭彦
    • 学会等名
      第124回触媒討論会
  • [学会発表] Z-Schematic Water Splitting and CO2 Reduction under Visible Light Irradiation using (CuGa)0.5ZnS2 Prepared by a Flux Method2019

    • 著者名/発表者名
      S. Yoshino, Y. Yamaguchi, A. Iwase, A. Kudo
    • 学会等名
      3rd International Solar Fuels Conference (ISF-3) / International Conference on Artificial Photosynthesis-2019 (ICARP2019)
    • 国際学会
  • [学会発表] Z-schematic Water Splitting using Metal Sulfide Prepared by a Flux Method and RGO-CoOx/BiVO4 under Visible Light Irradiation2019

    • 著者名/発表者名
      S. Yoshino, Y. Yamauchi, A. Iwase, A. Kudo
    • 学会等名
      The 3rd International Symposium on Recent Progress of Energy and Environmental Photocatalysis (Photocatalysis 3)
    • 国際学会
  • [備考] 工藤研究室ホームページ

    • URL

      https://www.rs.kagu.tus.ac.jp/kudolab/

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公開日: 2021-01-27  

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