| 研究課題/領域番号 |
18K03513
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| 研究機関 | 大阪大学 |
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研究代表者 |
田島 節子 大阪大学, 理学研究科, 教授 (70188241)
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| 研究分担者 |
中島 正道 大阪大学, 理学研究科, 助教 (20724347)
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| 研究期間 (年度) |
2018-04-01 – 2021-03-31
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| キーワード | 銅酸化物超伝導体 / 電子ドープ / フォノン / 光学スペクトル |
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| 研究実績の概要 |
モット絶縁体に電子をドープした場合と正孔をドープした場合が同じかどうか、といういわゆる「電子・正孔対称性問題」は、長らく議論されてきた。最近になって、十分な還元処理を施した電子ドープ系の結晶では、正孔ドープ系と非常に異なる電子相図が出現する、という報告が相次いだ。電子ドープ型銅酸化物の真の電子相図を確立するためには、本物質における酸素濃度を決定することが必須である。しかしながら、精度よく酸素濃度を決めることができず、様々な実験結果は、予想する酸素濃度を仮定した議論にとどまっていた。本研究課題では、それに対して、還元処理によって酸素欠損が入るか否かという問題に対し、光学スペクトルから決着をつけることを試みた。
超強還元して高い超伝導転移温度を示す(Pr,La,Ce)2CuO4単結晶のｃ軸偏光光学反射スペクトルを測定したところ、群論で予想される３つのフォノンモード（主要モード）以外のピークが複数観測された。これらは、酸素が過剰に入っていると思われるas-grown試料や通常の還元処理試料では見られない。周波数から判断して酸素原子が主に振動しているモードであると考えられ、強還元処理によって生じた酸素欠損に起因したモードである可能性が高い。また、還元の程度が強いほど、主要モードのフォノンがソフト化する傾向も観測され、単なる格子定数の変化だけからは説明できない。酸素の減少により、格子のばね定数に影響するような電荷分布の変化が起きたと考えられる。
以上の成果は、日本物理学会年次大会（2019年3月於九州大学）において発表した。
今後は、還元処理条件を変えた複数の酸素濃度の試料を用いて、光学スペクトルの測定を行い、新たに出現した非主要モードの起源について、追究していく。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
予ｃ軸偏光フォノンの測定ができ、従来還元試料との明確な違いを見出すことができた。これにより、光学反射スペクトルの測定から、酸素濃度の議論ができる可能性が示された点は、予想外の大きな成果である。
一方、5%以下の低Ce濃度の結晶を用いた面内偏光光学スペクトルの測定は、均一な結晶ができないということで、計画が遅れている。これまでに測定したCe0%及びCe5%のデータだけから結論を出すためには、酸素欠損があるか否かが重要なポイントであり、その意味でも上記のｃ軸偏光スペクトルの測定を発展させることが必要である。
酸素欠損がある場合のフォノンモードの計算も、今後の課題である。
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| 今後の研究の推進方策 |
今後は、Ce10%の結晶をさまざまな条件で還元した試料を用意し、それらのｃ軸偏光反射スペクトルを測定して、新たに出現した新フォノンモードが酸素欠損由来かどうかを調べる。できれば、Ce5%など他のCe濃度についても、同様な測定を行いたい。
酸素欠損がある場合、どのようなフォノンモードが出現するかについては、共同研究により第一原理計算を行う予定である。
Ce0%で超伝導になる多結晶試料を入手し、フォノンスペクトルの測定を行う。面内フォノンはスクリーニングで観測できないはずなので、出現したピークはすべてｃ軸フォノンモードのはずである。この仮説によって、酸素欠損の有無について結論を出す。
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