| 研究課題/領域番号 |
18K03534
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| 研究機関 | 東京工業大学 |
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研究代表者 |
田久保 耕 東京工業大学, 理学院, 特任助教 (30738365)
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| 研究期間 (年度) |
2018-04-01 – 2022-03-31
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| キーワード | 光誘起相転移ダイナミクス / 共鳴軟X線散乱 / X線分光 / 電子線回折 / 強相関電子系 |
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| 研究実績の概要 |
強相関電子系物質の電子構造のダイナミクスの研究を目的として、放射光X線を用いた時間分解型の共鳴軟X線散乱や電子線回折測定を行い、光照射・光誘起相転移に伴う構造と電子状態変化のダイナミクスに関する研究を行った。
本年度はBa3CuSb2O9やYb(Al1-xMnx)B4等に関する研究を行った。Ba3CuSb2O9の研究においては、ダイナミクスに現れるフォノンと揺らぎが、酸素サイトに入ったホールの状態と密接に結びついていることを明らかにした。Ba3CuSb2O9には六方晶と斜方晶の2相が存在することが知られているが、酸素ホールは六方晶相試料のみで観測される。Cu L吸収端を用いた光誘起ダイナミクス測定において、酸素ホールが入った六方晶相試料のみにおいて6GHz程度のコヒーレント振動が観測されることがわかった。このコヒーレント振動の時間スケールは、この物質の持つスピン軌道ゆらぎの持つ時間スケールとよく一致する。一方、軌道ゆらぎのない斜方晶相試料のダイナミクスには振動が全く観測されなかった。またYb(Al1-xMnx)B4の研究においては、Mn 2p内殻を用いたX線吸収分光により、ドープされたMnサイトの電子相関がMnOなどの2価の酸化物と同程度であることを確認した。一方で、同じMn 2p内殻を用いた光電子分光測定からは、Mn 3d軌道が、BサイトおよびYb サイトのバンドとよく混成することで、非常に遍歴的になっており、近藤効果による非磁性化が起こっていることが示唆された。この遷移金属サイトと希土類サイトの階層的な混成状態は、重い電子系Yb(Al1-xMnx)B4における比較的高い反強磁性転移温度を持つ近藤半導体相の出現と密接に結びついていると考えられる。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
3: やや遅れている
理由
当初の計画では当該年度内に、国内外の放射光・XFEL光源を用いた測定を複数回行い、①Ba3CuSb2O9等のスピン・軌道液体状態の持つ”集団的なフォノン”を、光照射に伴うコヒーレントフォノンとして可視化観測すること、また②BaFe2X3等の超伝導体の研究において、超伝導と電荷・磁気・軌道の秩序の共存/競合関係を、ダイナミクス測定により時間軸で分離した立場から明らかにすること、の２つを研究の目標としていた。Ba3CuSb2O9の研究においては、コヒーレントフォノンを観測するなど、一通りの測定は行い、一定の成果を得るところまで到達した。また、BaFe2X3の測定においても、基底状態の共鳴軟X線散乱測定を行い、BaFe2S3のスピンと軌道の整列が異なる温度から発達すること、およびBaFe2S3とCsFe2Se3で軌道状態が異なること等を明らかにした。さらに当初予定していなかった、重い電子系Yb(Al1-xMnx)B4の研究も行い、ドープした遷移金属Mnサイトが不思議な電子状態を示していることも明らかにした。
しかし、コロナ禍における出張制限の影響で、放射光光源などの学外施設を用いた実験研究は困難になっている。出張を伴う測定を年に複数回行い、再現性の確認・追試を重ね、本研究の最終目標であるフォノンと揺らぎに関する光誘起ダイナミクスの全体像を確立することができなかった。特に研究をまとめ成果を発表する段階に至らなかった。
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| 今後の研究の推進方策 |
出張制限が不定期に起こる現在の状況では安定してビームタイムを確保することは難しい。当初の計画で予定していたように、国内外の放射光やXFEL施設を用いた測定を年に複数回行う形で、一連の光誘起ダイナミクスの全体像を確立するのは非常に困難である。代わりに、これまでの放射光で行ってきた実験に、大学の実験室内のレーザー光源・装置を用いた測定を組み合わせることで、現象の追試・再現性を確認する形に研究計画を変更する。最近、研究代表者らは実験室内で、時間分解型のフェムト秒電子線回折装置を立ち上げた。物質の構造ダイナミクスの研究も実験室内の装置で測定することが可能となった。これらの複数の測定を組み合わせ、状況に応じて実行可能な研究を見定め、効率よく必要な追試を行い、早急に成果を発表していく計画である。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
次年度使用額が生じた理由は、学外施設を用いた実験が十分に実行できず、追試や結果の再現性の確認がとれなかったためである。効率よく追試を行う為に、実験室での測定も組み合わせた研究を行う形に計画を変更する。必要な装置を補充し早急に成果を発表する。
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