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2018 年度 実施状況報告書

擬似酸化物創出による複合アニオン機能性物質の開拓

研究課題

研究課題/領域番号 18K04707
研究機関九州工業大学

研究代表者

田中 将嗣  九州工業大学, 大学院工学研究院, 助教 (90597650)

研究期間 (年度) 2018-04-01 – 2021-03-31
キーワード複合アニオン / 窒化ハロゲン化物
研究実績の概要

革新的な機能材料の創生のためには従来にない枠組みの物質設計が求められている。複数のアニオンを同一化合物中に含む「複合アニオン化合物」は酸化物や窒化物といった単アニオン化合物と比べて特異な配位構造や結晶構造が得られるため、そのような設計指針として近年注目されている。本研究はアンモニアおよび高圧力という特殊反応場を利用して複合アニオン化合物・窒化フッ化チタン(TiNF)「擬似酸化物」合成法を見出そうとするものである。
初年度はアンモニア反応場の確立に注力した。アンモニアは高い親水性を持つため、購入したガスボンベから直接供給すると気流中に酸素を含む可能性がある。そこで酸素混入の可能性を徹底して排除した、アンモニア気流を高温で流して試料と反応させることができる反応場を構築した。層状窒化ハロゲン化物MNXは複合アニオン化合物であるが、この合成にはアンモニア反応が利用され、また高度なノウハウをも必要とする。本反応場の耐久性や制御性の検証のために、MNXを再現性よく合成する方法について検討を行い、既報を参考にして本反応場においても再現性よくMNXが合成できることを見出した。また、本反応場を利用したアンモニア窒化反応などによる物質合成の可能性を検討し、種々の窒化物が合成できる手法を確立した。さらにこれらの研究から派生して、MNXの一種であるTiNClの新たな合成ルート開発も検討し、ナトリウムアミドを用いた低温窒化反応によって合成可能であることを見出した。この合成法は次年度からのTiNF擬似酸化物合成に活かせる可能性があり、研究が加速すると期待される。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

本年度は、合成に高度なノウハウを必要とする層状窒化ハロゲン化物MNXを再現性よく合成することが可能となり、また確立した反応場を用いてアンモニア窒化反応などによる窒化物の合成を制御できることがわかった。これらのことから当初の計画にあったアンモニア反応場の確立は実現できたと考えられる。
また、ナトリウムアミドと四塩化チタンを低温で反応させることによってパイレックスガラス封管のみによる新たなMNX合成法も見出した。この方法を用いれば窒化ハロゲン化物を起点とした新たな複合アニオン化合物合成への糸口となる可能性もあり、次年度着手する予定であるTiNFの合成にも活かせると推察される。
以上のことから本研究は当初の計画以上に進展していると判断している。

今後の研究の推進方策

前年度に確立したアンモニア反応場を利用して、TiNF擬似酸化物の合成に着手する。フッ化チタンとアンモニアやその他の窒素源(NaN3、AlN、NH4Fなど)との反応で合成法の検討を行う。また、前年度見出したナトリウムアミドを用いた合成も検討する。さらに高圧力・高温環境下での合成可能性を検討する。

次年度使用額が生じた理由

研究計画にわずかな変更があったため。

  • 研究成果

    (5件)

すべて 2019 2018

すべて 雑誌論文 (2件) (うち査読あり 1件) 学会発表 (3件) (うち国際学会 1件、 招待講演 1件)

  • [雑誌論文] Growth and physical properties of Ce(O,F)Sb(S,Se)2 single crystals with site-selected chalcogen atoms2019

    • 著者名/発表者名
      Nagao Masanori、Tanaka Masashi、Miura Akira、Kitamura Miho、Horiba Koji、Watauchi Satoshi、Takano Yoshihiko、Kumigashira Hiroshi、Tanaka Isao
    • 雑誌名

      Solid State Communications

      巻: 289 ページ: 38~42

    • DOI

      10.1016/j.ssc.2018.12.004

  • [雑誌論文] Vapor-Phase Growth and Structural Characterization of Single Crystals of Magnesium Doped Two-Dimensional Fullerene Polymer Mg2C602018

    • 著者名/発表者名
      Tanaka Masashi, Yamanaka Shoji
    • 雑誌名

      Crystal Growth & Design

      巻: 18 ページ: 3877-3882

    • DOI

      10.1021/acs.cgd.8b00186

    • 査読あり
  • [学会発表] 複合アニオン層状化合物TiNClの新規合成法2019

    • 著者名/発表者名
      田中将嗣, 山中昭司
    • 学会等名
      セラミックス協会2019年年会
  • [学会発表] Superconductivity and its Enhancement under High Pressure in “F-free” Single Crystals of CeOBiS22018

    • 著者名/発表者名
      M. Tanaka, M. Ohkuma, M. Nagao, M. Mito, H. Takeya, Y. Takano
    • 学会等名
      E-MRS 2018 Fall Meeting
    • 国際学会
  • [学会発表] 相分離を伴う鉄系超伝導体KxFe2-ySe2単結晶の超伝導相直接決定2018

    • 著者名/発表者名
      田中将嗣, 竹屋浩幸, 高野義彦
    • 学会等名
      鉄系高温超伝導体発見10周年記念合同シンポジウム
    • 招待講演

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公開日: 2019-12-27  

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