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2019 年度 実施状況報告書

オストワルド熟成の解明による有機・無機ペロブスカイトナノ結晶のサイズ制御

研究課題

研究課題/領域番号 18K04805
研究機関山形大学

研究代表者

増原 陽人  山形大学, 大学院理工学研究科, 教授 (30375167)

研究期間 (年度) 2018-04-01 – 2021-03-31
キーワードペロブスカイト / 量子ドット / ナノ結晶 / オストワルド熟成 / 再沈法
研究実績の概要

本研究目的「1. 再沈法によるペロブスカイトナノ結晶(PeNCs)の精密合成条件の確立」「2. 電着法によるPeNCsの膜密度制御条件」、「3. 単一粒子分光測定によるPeNCsの成長速度・溶解速度・溶解度の解明」を遂行した。
1.に関しては、異なる炭素鎖の界面活性剤を用いた新たなPeNCsの表面処理技術とオストワルド熟成の組み合わせにより、PeNCsのサイズをナノメートルオーダーで精緻に制御し、再沈法における赤・緑・青色の3種発光を実現した。具体的には、緑色発光PeNCsでは、発光波長523 nm、発光量子収率(PLQY)97%、赤色発光PeNCsでは、発光波長611 nm、PLQY75%、青色発光PeNCsでは、発光波長486 nm、PLQY86%を達成し、再沈法におけるPeNCsの最適な合成条件を明らかにした。
2.に関しては、大気下で簡便に成膜可能なスピンコート法により、PeNCsの最適な膜形成条件を模索した。特に、緑色発光PeNCsにおいて、PLQY65 %以上の発光性能を有した薄膜化に成功しており、後の発光デバイスへの応用に向けたPeNCsの高効率化を十分に達成したと云える。
3.に関しては、PeNCs構造の安定性の低さから、単一粒子測定が困難であったが、PeNCsをマイクロサイズで作製する事で、レーザー焦点下にマイクロ結晶を配置し、単一粒子のスペクトル測定を可能にした。現在、サイズに依存した発光波長を詳細に比較・検討し、微小化させたPeNCsの各種特性の解明を試みている。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

第五世代移動通信システムの普及に伴い、遠隔医療をはじめとした多くの分野で、肉眼と同等以上の広色域を有するディスプレイが求められている。このディスプレイの広色域化を実現するには、高発光量子収率・色純度等の優れた光学特性を有するペロブスカイトナノ結晶が有望視されている。
我々は、申請書に記載した研究目的の他、PeNCs作製時の表面活性剤の量や炭素鎖長を変える事で、新たな表面処理技術を確立した。本技術により、「結晶サイズの精緻な制御」と「PeNCsの表面欠陥の効率的な補填」を同時に達成し、ディスプレイのRGB(R=Red, G=Green, B=Blue)に適合したペロブスカイトナノ結晶の作製に成功している。現状、世界で発売されているPeNCsの性能は、半値幅30 nm以上、PLQY70%以下であり、広色域ディスプレイへの応用には不十分である。一方で、我々の作製するPeNCsは、どの発光色においても、市販のPeNCsの光学特性を凌駕しており、ディスプレイへの搭載に向けたPeNCsの最適な合成条件を確立しつつある。

今後の研究の推進方策

我々は、これまでに、広色域ディスプレイのRGBを満たすPeNCsの作製を達成しており、現在、PeNCsを導入した薄膜形成にも成功しつつある。しかし、作製したPeNCsを発光デバイスに展開するには、PeNCsの作製には不可欠な表面活性剤が絶縁体として働き、結果として、PeNCsの電子注入性が低下し、デバイス特性低下の原因になる。そこで、今後の研究方針として、PeNCsの作製に最適な表面活性剤を用いて、高い光学特性を有したPeNCsを作製する。その後、PeNCsの表面活性剤を、デバイス駆動時に最適な材料に交換する事で、PeNCsを導入した発光デバイスの高性能化を目指す。

  • 研究成果

    (22件)

すべて 2020 2019

すべて 雑誌論文 (5件) 学会発表 (15件) (うち国際学会 5件、 招待講演 3件) 産業財産権 (2件)

  • [雑誌論文] Synthesis of highly luminescent CH3NH3PbBr3 perovskite nanocrystals via a forced thin film reactor2020

    • 著者名/発表者名
      Takeda Masaki、Yokoyama Masaaki、Umemoto Kazuki、Lyu Bozhang、Takahashi Yoshihito、Rodbuntum Sasiphapa、Enomoto Junya、Tozawa Keitaro、Nohara Tomohiro、Tabata Keisuke、Sato Ryota、Chiba Takayuki、Asakura Satoshi、Uji-i Hiroshi、Masuhara Akito
    • 雑誌名

      Japanese Journal of Applied Physics

      巻: 59 ページ: SIIG02~SIIG02

    • DOI

      10.35848/1347-4065/ab7410

  • [雑誌論文] Micro/Nano Crystal Composed of Tetrathiafulvalene?Tetracyanoquinodimethane Prepared Using a Charge Transfer-Induced Reprecipitation Method2019

    • 著者名/発表者名
      Takeda Masaki、Umemoto Kazuki、Nohara Tomohiro、Tozawa Keitaro、Matsui Jun、Masuhara Akito
    • 雑誌名

      Journal of The Electrochemical Society

      巻: 166 ページ: B3131~B3135

    • DOI

      10.1149/2.0221909jes

  • [雑誌論文] Photoconductive Properties of Dibenzotetrathiafulvalene-Tetracyanoquinodimethane (DBTTF-TCNQ) Nanorods Prepared by the Reprecipitation Method2019

    • 著者名/発表者名
      Takeda Masaki、Hojo Kenta、Umemoto Kazuki、Scharber Markus Clark、Stadler Philipp、Yumusak Cigdem、Sariciftci Niyazi Serdar、White Matthew Shuette、Furis Madalina、Okada Shuji、Yoshida Tsukasa、Matsui Jun、Masuhara Akito
    • 雑誌名

      Journal of Nanoscience and Nanotechnology

      巻: 19 ページ: 4599~4602

    • DOI

      10.1166/jnn.2019.16346

  • [雑誌論文] Water-mediated polyol synthesis of pencil-like sharp silver nanowires suitable for nonlinear plasmonics2019

    • 著者名/発表者名
      Inose Tomoko、Toyouchi Shuichi、Lu Gang、Umemoto Kazuki、Tezuka Yuki、Lyu Bozhang、Masuhara Akito、Fron Eduard、Fujita Yasuhiko、Hirai Kenji、Uji-i Hiroshi
    • 雑誌名

      Chemical Communications

      巻: 55 ページ: 11630~11633

    • DOI

      10.1039/c9cc04743c

  • [雑誌論文] Effects of alkylamine chain length on perovskite nanocrystals after washing and perovskite light-emitting diodes2019

    • 著者名/発表者名
      Tezuka Yuki、Umemoto Kazuki、Takeda Masaki、Takahashi Yoshihito、Ebe Hinako、Enomoto Junya、Rodbuntum Sasiphapa、Nohara Tomohiro、Fontecha Daniela、Asakura Satoshi、Chiba Takayuki、Furis Madalina Ioana、Yoshida Tsukasa、Uji-i Hiroshi、Masuhara Akito
    • 雑誌名

      Japanese Journal of Applied Physics

      巻: 59 ページ: SDDC04~SDDC04

    • DOI

      10.7567/1347-4065/ab4ecd

  • [学会発表] 薄膜式マイクロリアクターを用いたペロブスカイトナノ結晶の作製2020

    • 著者名/発表者名
      横山雅晃, 梅本和輝, 手塚優樹, 武田将貴, 呂伯璋, 高橋佳人, 浅倉聡, 千葉貴之, 増原陽人
    • 学会等名
      第67回応用物理学会春季学術講演会
  • [学会発表] 量子サイズ効果による青色発光CsPbBr3ペロブスカイトナノ結晶の作製2020

    • 著者名/発表者名
      大下直晃, 梅本和輝, 浅倉聡,千葉貴之, 増原陽人
    • 学会等名
      第67回応用物理学会春季学術講演会
  • [学会発表] 発光デバイスを指向した超音波ビーズミルによる赤色発光ペロブスカイトナノ結晶の作製とその光学特性評価2020

    • 著者名/発表者名
      榎本 純哉, 梅本和輝, 手塚優樹, 高橋佳人, 浅倉聡,千葉貴之, 増原陽人
    • 学会等名
      第67回応用物理学会春季学術講演会
  • [学会発表] 超音波粉砕加工技術によるヨウ素含有赤色発光ペロブスカイトナノ結晶の作製とデバイス特性評価2019

    • 著者名/発表者名
      榎本純哉, 佐々木大輝, 梅本和輝, 手塚優樹, 江部日南子, 高橋佳人, 千葉貴之, 浅倉聡, 増原陽人
    • 学会等名
      第22回ヨウ素学会シンポジウム
  • [学会発表] 強制薄膜式リアクターによるペロブスカイトナノ結晶のフロー合成2019

    • 著者名/発表者名
      武田 将貴, 呂 伯璋, 兎澤 啓太郎, 千葉 貴之, 浅倉 聡, 増原 陽人
    • 学会等名
      2019年度 化学系学協会東北大会
  • [学会発表] 超音波粉砕加工技術によるペロブスカイトナノ結晶の創製とデバイスへの導入2019

    • 著者名/発表者名
      榎本純哉, 佐々木大輝, 梅本和輝, 手塚優樹, 高橋佳人, 千葉貴之, 浅倉聡, 増原陽人
    • 学会等名
      2019年度化学系学協会東北大会
  • [学会発表] 超音波ビーズミル法によるペロブスカイトナノ結晶の作製とLED への応用2019

    • 著者名/発表者名
      梅本 和輝, 手塚 優樹, 佐々木 大輝, 武田 将貴, 千葉 貴之, 浅倉 聡, 増原 陽人
    • 学会等名
      第66回高分子討論会
  • [学会発表] Functionalized Nanoparticles for Optical and electrical Applications.2019

    • 著者名/発表者名
      増原陽人
    • 学会等名
      2019年度科学系学協会東北大会
    • 招待講演
  • [学会発表] 実用展開を目指したペロブスカイトナノ結晶の作製手法の確立2019

    • 著者名/発表者名
      増原陽人, 千葉 貴之, 梅本 和輝, 浅倉 聡
    • 学会等名
      第68回高分子討論会
    • 招待講演
  • [学会発表] 有機ナノ結晶が切り拓くナノマテリアルの将来2019

    • 著者名/発表者名
      増原陽人
    • 学会等名
      ナノマテリアル横断研究討論会
    • 招待講演
  • [学会発表] Size-controlling of perovskite quantum dot by changing ligand for the QLED2019

    • 著者名/発表者名
      Bozhang Lyu, Yuki Tezuka, Kazuki Umemoto, Yoshihito Takahashi, Takayuki Chiba, Satoshi Asakura and Akito Masuhara
    • 学会等名
      ECS 2019
    • 国際学会
  • [学会発表] Preparing perovskite CH3NH3PbBr3 nanocrystals using various organic ligands for light-emitting diodes2019

    • 著者名/発表者名
      Yuki Tezuka, Kazuki Umemoto, Masaki Takeda, Hinako Ebe, Yoshihito Takahashi, Bozhang Lyu, Daiki Sasaki, Sasiphapa Rodbuntum, Tomohiro Nohara, Takayuki Chiba, Satoshi Asakura, Akito Masuhara
    • 学会等名
      M&BE10
    • 国際学会
  • [学会発表] Separation of mono-dispersed CH3NH3PbBr3 perovskite nanocrystals via Ostwald ripening2019

    • 著者名/発表者名
      Kazuki Umemoto, Masaki Takeda, Yuki Tezuka, Bozhang Lyu, Sashiphapa Rodbuntum, Takayuki Chiba, Satoshi Asakura, Akito Masuhara
    • 学会等名
      16th International Conference on Nanosciences & Nanotechnology (NN19)
    • 国際学会
  • [学会発表] Effect of Aromatic Ligands for Perovskite Nanocrystals and Their Optical Properties.2019

    • 著者名/発表者名
      Sasiphapa Rodbuntum, Kazuki Umemoto, Yuki Tezuka, Junya Enomoto, Takayaki Chiba, Satoshi Asakura, and Akito Masuhara
    • 学会等名
      Smasys2019
    • 国際学会
  • [学会発表] Highly luminescent perovskite nanocrystals by ultrasound-assisted bead milling and application for quantum dots light-emitting diodes2019

    • 著者名/発表者名
      Kazuki Umemoto, Yuki Tezuka, Daiki Sasaki, Masaki Takeda, Hinako Ebe, Yoshihito Takahashi, Bozhang Lyu, Sasiphapa Rodbuntum, Junya Enomoto, Tomohiro Nohara, Takayuki Chiba, Satoshi Asakura, Akito Masuhara
    • 学会等名
      2019 International Microprocesses and Nanotechnology Conference (MNC2019)
    • 国際学会
  • [産業財産権] ペロブスカイト型発光性ナノ粒子2020

    • 発明者名
      増原陽人、梅本和輝、横山雅晃、浅倉聡、佐藤貴弘
    • 権利者名
      増原陽人、梅本和輝、横山雅晃、浅倉聡、佐藤貴弘
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      特願 2020-28595
  • [産業財産権] ペロブスカイト型の発光性ナノ粒子の製造方法2019

    • 発明者名
      増原陽人、梅本和輝、浅倉聡、佐藤貴弘
    • 権利者名
      増原陽人、梅本和輝、浅倉聡、佐藤貴弘
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      特願 2019-172162

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公開日: 2021-01-27  

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