|
CO2排出削減の有望な手段として，再生可能エネルギ―由来の水素等を利用したCO2の資源化に注目が集まっている．CO2のメタン化はその有力な候補の一つであるが，CO2のメタン化は大きな発熱反応であり，反応温度の上昇に伴って平衡的にメタン収率が低下する．このため，触媒には低温域での高いメタン化活性が求められる．本研究では，申請者が開発した「低結晶性ルテニウムナノレイヤー」をコア技術とし，CO2メタン化の反応中間体を高効率に捕捉・活性化する活性点構造を構築する．これにより，CO2を低温で高効率にメタン化させることができる高活性な触媒の創成を目指す．前年度までに，低結晶性の微細なRuナノクラスターを希土類系のCe-Zr複合酸化物に集積することで低温度域から高いCO2メタン化活性が発現するという知見を得た．R04年度は触媒の解析によって高活性発現の理由を明らかにするとともに，Ce-Zr系希土類複合酸化物の最適化を実施することで触媒活性のさらなる向上を検討した．赤外分光法を用いた反応機構解析の過程で，CO2が担体上で中間体へと活性化，メタン化される過程が反応の律速であることが示唆された．また，初期段階におけるCO2の活性化はむしろ担体上で起きていることが明らかとなったため，Ce-Zr複合酸化物の組成および調製条件を詳細に見直したところ，担体中のZr比率を高めることで期待通りCO2中間体の状態を制御し，低温域でのメタン化活性を著しく引きあげることに成功した．以上の通り，研究期間において当初コンセプトである「低結晶性ナノレイヤー」を改良・発展させるとともに，酸化物担体側の構造を制御との相乗作用を用いることで，当初目標に到達する性能を有する高活性な触媒の開発を達成した．
|
