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2019 年度 実施状況報告書

実用化を志向した燃焼合成法によるCO2からのメタノール合成に特化した触媒の創製

研究課題

研究課題/領域番号 18K04838
研究機関東京大学

研究代表者

多田 昌平  東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 特任助教 (60769941)

研究分担者 藤原 翔  山形大学, 大学院理工学研究科, 助教 (70816628)
研究期間 (年度) 2018-04-01 – 2021-03-31
キーワード火炎噴霧熱分解法 / 銅触媒 / ジルコニア / 二酸化炭素 / メタノール / 水素化 / 高担持 / ナノ粒子
研究実績の概要

令和元年度は、FSP法によりCuO/ZrO2を調製する際の前駆体流量を1-10mL/minまで変化させその影響について検討した。CuO担持量は、前年度の検討で商用のCuO/ZnO/Al2O3触媒よりも高いメタノール収率とメタノール選択性を示した、65wt%で一定とした。前駆体流量が比較的小さい条件(< 3 mL/min)では、CuO/ZrO2粒子が火炎中に滞留する時間が短くなり、CuOが非晶質することがXRDとXANESにより確認された。また前駆体流量の減少(2-10 mL/min)により、ZrO2粒径が徐々に減少し、流量が1 mL/minの条件ではZrO2が非晶質化した。この非晶質ZrO2粒子は、反応試験前の前処理(5%H2-Ar, 300℃)後も一部が非晶質のまま存在し、メタノール選択性向上に寄与していることが示唆された。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

商業触媒よりも高い活性・選択性を有する触媒の開発に成功し、さらなる活性化向上の触媒設計指針(ZrO2の非晶質化)を得た。

今後の研究の推進方策

FSP法により調製したCu/ZrO2触媒において、ZrO2の非晶質化がメタノール選択性向上に有効である。そこで、非晶質ZrO2の生成や安定化を促進する第三成分を添加する。

次年度使用額が生じた理由

コロナの影響で年度末に自由に実験が実施できなかった。
研究代表者が令和2年4月に異動したため、R1年度まで使用していた装置は移設した。そこで、R2年度にあらためて装置を改修し、最終年度の研究につなげる。

  • 研究成果

    (21件)

すべて 2020 2019 その他

すべて 雑誌論文 (7件) (うち国際共著 1件、 査読あり 4件) 学会発表 (10件) (うち国際学会 6件、 招待講演 1件) 備考 (4件)

  • [雑誌論文] Flame spray pyrolysis makes highly loaded Cu nanoparticles on ZrO2 for CO2-to-methanol hydrogenation2020

    • 著者名/発表者名
      Tada Shohei、Fujiwara Kakeru、Yamamura Taihei、Nishijima Masahiko、Uchida Sayaka、Kikuchi Ryuji
    • 雑誌名

      Chemical Engineering Journal

      巻: 381 ページ: 122750~122750

    • DOI

      10.1016/j.cej.2019.122750

    • 査読あり
  • [雑誌論文] 二酸化炭素の水素化によるメタノール合成のための触媒開発2020

    • 著者名/発表者名
      多田昌平、里川重夫
    • 雑誌名

      Journal of the Society of Inorganic Materials, Japan

      巻: 27 ページ: 13~17

  • [雑誌論文] CO2からのメタノール合成技術2020

    • 著者名/発表者名
      多田昌平
    • 雑誌名

      水素エネルギーシステム

      巻: 45 ページ: 25~29

  • [雑誌論文] 第161回定例研究会 資料I「CO2水素化によるメタノール合成に特化した触媒の創製」2020

    • 著者名/発表者名
      多田昌平
    • 雑誌名

      水素エネルギーシステム

      巻: 45 ページ: 44

  • [雑誌論文] Influences of particle size and crystallinity of highly loaded CuO/ZrO 2 on CO 2 hydrogenation to methanol2019

    • 著者名/発表者名
      Fujiwara Kakeru、Tada Shohei、Honma Tetsuo、Sasaki Hiro、Nishijima Masahiko、Kikuchi Ryuji
    • 雑誌名

      AIChE Journal

      巻: 65 ページ: e16717

    • DOI

      10.1002/aic.16717

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Zr(IV) surface sites determine CH3OH formation rate on Cu/ZrO2/SiO2 - CO2 hydrogenation catalysts2019

    • 著者名/発表者名
      Lam Erwin、Larmier Kim、Tada Shohei、Wolf Patrick、Safonova Olga V.、Cop?ret Christophe
    • 雑誌名

      Chinese Journal of Catalysis

      巻: 40 ページ: 1741~1748

    • DOI

      10.1016/S1872-2067(19)63348-6

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Effects of Cu Precursor Types on the Catalytic Activity of Cu/ZrO2 toward Methanol Synthesis via CO2 Hydrogenation2019

    • 著者名/発表者名
      Tada Shohei、Oshima Kazumasa、Noda Yoshihiro、Kikuchi Ryuji、Sohmiya Minoru、Honma Tetsuo、Satokawa Shigeo
    • 雑誌名

      Industrial & Engineering Chemistry Research

      巻: 58 ページ: 19434~19445

    • DOI

      10.1021/acs.iecr.9b03627

    • 査読あり
  • [学会発表] CO2水素化によるメタノール合成に特化した触媒の創製2020

    • 著者名/発表者名
      多田 昌平
    • 学会等名
      水素エネルギー協会 第161回定例研究会
    • 招待講演
  • [学会発表] CO2水素化反応用Cu/ZrO2触媒へのSm添加効果2019

    • 著者名/発表者名
      多田昌平、山村泰平、菊地隆司
    • 学会等名
      石油学会 第62回年会(第68回研究発表会)
  • [学会発表] 二酸化炭素の水素化によるジメチルエーテルの直接合成2019

    • 著者名/発表者名
      中嶋栞理、大島一真、多田昌平、菊地隆司、里川重夫
    • 学会等名
      石油学会 第62回年会(第68回研究発表会)
  • [学会発表] Effect of type of Cu precursors on catalytic activity towards methanol synthesis via CO2 hydrogenation over Cu/ZrO22019

    • 著者名/発表者名
      Shohei Tada, Yoshihiro Noda, Ryuji Kikuchi, Kazumasa Oshima, Minoru Sohmiya, Tetsuo Honma, Shigeo Satokawa
    • 学会等名
      8th World Hydrogen Technologies Convention (WHTC 2019)
    • 国際学会
  • [学会発表] Development of Cu/ZrO2 catalysts for CO2-to-methanol hydrogenation2019

    • 著者名/発表者名
      Shohei Tada, Shigeo Satokawa
    • 学会等名
      14th European Congress on Catalysis (EuropaCat 2019)
    • 国際学会
  • [学会発表] One pass DME synthesis over Cu/ZrO2-zeolite mixed catalyst from CO2 hydrogenation2019

    • 著者名/発表者名
      Kazumasa Oshima, Shiori Nakajima, Shohei Tada, Ryuji Kikuchi, Shigeo Satokawa
    • 学会等名
      14th European Congress on Catalysis (EuropaCat 2019)
    • 国際学会
  • [学会発表] CO2 Hydrogenation to methanol over highly loaded Cu nanoparticles on ZrO2 prepared by flame spray pyrolysis2019

    • 著者名/発表者名
      Shohei Tada, Kakeru Fujiwara, Taihei Yamamura, Masahiko Nishijima, Sayaka Uchida, Ryuji Kikuchi
    • 学会等名
      18th Asian Pacific Confederation of Chemical Engineering Congress (APCChE 2019)
    • 国際学会
  • [学会発表] Size effect of highly-loaded CuO/ZrO2 catalysts for CO2 hydrogenation to methanol2019

    • 著者名/発表者名
      Kakeru Fujiwara, Shohei Tada, Hiro Sasaki, Ryuji Kikuchi
    • 学会等名
      18th Asian Pacific Confederation of Chemical Engineering Congress (APCChE 2019)
    • 国際学会
  • [学会発表] ゼオライトと銅系触媒の混合触媒を用いた二酸化炭素からのDME一段合成2019

    • 著者名/発表者名
      中嶋栞理、宗宮穣、大島一真、里川重夫、多田昌平、菊地隆司
    • 学会等名
      第39回水素エネルギー協会大会
  • [学会発表] GREEN20192019

    • 著者名/発表者名
      Shiori Nakajima, Kazumasa Oshima, Shohei Tada, Ryuji Kikuchi, Minoru Sohmiya, Shigeo Satokawa
    • 学会等名
      Direct dimethyl ether synthesis from CO2 hydrogenation over Cu/ZrO2 and zeolite mixed catalyst
    • 国際学会
  • [備考] Shohei Tada: Google Scholar

    • URL

      https://scholar.google.co.jp/citations?user=zXlmSBUAAAAJ&hl=en

  • [備考] Kakeru Fujiwara: Google Scholar

    • URL

      https://scholar.google.co.jp/citations?user=lqFZZocAAAAJ&hl=en

  • [備考] Shohei Tada: Researchmap

    • URL

      https://researchmap.jp/tadashohei/

  • [備考] Kakeru Fujiwara: Researchmap

    • URL

      https://researchmap.jp/kakerufujiwara/

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公開日: 2021-01-27  

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