| 研究課題/領域番号 |
18K04876
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| 研究機関 | 宮崎大学 |
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研究代表者 |
碇 哲雄 宮崎大学, 工学部, 研究員 (70113214)
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| 研究期間 (年度) |
2018-04-01 – 2021-03-31
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| キーワード | 量子ドット / 量子井戸 / 太陽電池応用 / 光電変換効率の優位性 |
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| 研究実績の概要 |
2019年度は量子井戸および量子ドットに関してのそれぞれの実験結果について、理論計算結果との比較を中心に研究を進め、解析モデルを構築した。その結果は論文として公表すると共に、国際会議でも発表した。
量子井戸に対しては、井戸層とバリア層の間に挿入した緩和層が、光例起キャリアの再結合や伝導過程にどのような影響を与えるのかについて議論した。実験手法としてはフォトルミネセンス、表面界面の光起電力、そして光熱変換分光法（PPTS）を用いた。その結果、緩和層の挿入によってミニバンドが形成されキャリアの移動が滑らかになっている事を確認できた。
量子ドットに関しては、フォトルミネセンス実験手法を主な手段とした。量子ドットは現在の作製技術を駆使してもそのサイズの一様性が確保できていない。しかし、我々が液滴エピタキシ方で作製した量子ドットはこれまでに無い精度で一様性が実現できているが、依然として残った不均一性によってPL信号の広がりが見られた。更に、PLピークの温度依存性には異様な傾向が見られ、こレらが、サイズの異なるドット間のキャリアの再分布によるものであることを明らかにした。
これらに加え2019年度はSiナノピラー（1次元の量子構造）についてPPTS実験を行い、量子コ構造における熱伝導の解析も行った。
量子井戸とドット構造の太陽電池に応用する際の優劣を議論するために、量子ドットで量子井戸層（濡れ層）がある試料と、そうでない試料を作成しPL測定を行った。ドットにおける井戸構造との明確な違いは、フォトルミネセンススペクトルの発光ピークエネルギーの温度依存性に現れた。100Kあたりの低温においてピークエネルギーは大きなレッドシフトを見せたあと、150Kから200K程度で、再びブルーシフトを見せる。この原因について、より完全な形のレート方程式（速度方程式）をたてて理論計算を行い、実験結果を旨く説明できたので、論文投稿準備をほぼ完了した。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
量子井戸については、緩和層の影響を議論した結果を論文として公表した。本研究の方向性として量子井戸の方が精密な構造の作成が可能であることから、ドットに対して優位性があるものと考えている。量子ドットについても、得られたPL測定の実験結果を旨く説明できるモデルを構築できた。また、これらの研究成果を途中段階ではあるが国際会議においても発表し、参加者と多くの議論を行うことができた。特に、ニースで開催されたEMRS国際シンポジウムにおいてパリ大学やミラノ大学などの研究者と綿密な議論を行う事ができた。また同時に、これまで議論を共にしてきたNIMS（物質・材料研究機構）の研究員ともモデルに関する詳しい議論を進めている。
量子井戸とドット構造の太陽電池に応用する際の優劣を議論する際に重要となることのひとつに、量子ドットを作成する際に基盤との密着性をよくしてサイズの制御を行うための量子井戸構造が残ることがある。そのため、明確に量子井戸層がある試料と、そうでない試料を作製し、実験を行ってきた。今回の実験結果の解析の結果、この濡れ層の存在が量子ドット間のキャリアの再分配に大きな影響を及ぼすことがわかり、理論計算モデルにおいても、これを含めた方程式を新たに考えた。
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| 今後の研究の推進方策 |
議論の進め方は、量子井戸については井戸層からのキャリアの熱励起による太陽電池変換効率への影響を調べるために、歪み緩和層の影響をより具体的に議論する必要がある。これについては、PLの実験結果は既に論文として公表したが、我々が開発し応用してきた光熱変換分光法（PPTS）の実験結果を解析する。ここで重要となることは、これまでは伝導体の電子の緩和過程のみを計算に入れていたが、価電子帯の正孔についても同様なキャリア緩和過程を考えることである。これはバンド構想の理論計算の結果、正孔の寄与は複雑ではあるが次の近似として加える必要があると判断したためである。
量子ドットについては、理論的なモデルの構築するために、レート方程式にドットの形状と同時に、ドット間のキャリアの再配分過程、濡れ層やバリア層へのキャリアの励起、非発光再結合号を全般的に入れたモデルを作成した。ただ、単純に物性パラメーターを増やせば良いというものではなく、物性論的にどのパラメーターが重要であるのかを見極めていかなければならない。今後は、特にこの観点から実験結果の再検討をするだけでなく、構築したモデルを用いて重点的に理論計算を行う。
なお、量子井戸ならびに量子ドットに関する実験結果とその解析手法、解析結果については、国際会議で発表を行う予定であり、世界の研究者と有意義な議論ができるものと期待している。ただ、COVID-19の影響で2020年度の国際会議が軒並み延期、あるいは中止されている状態であるため、国際社会の状況を見ながら判断することになる。一方、論文執筆により多くの時間を使う可能が出てくると考える。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
2019年度後半に量子井戸や量子ドットに関する理論的解析モデルの構築がほぼ完了したため、より完成度の高い報告をするために国際会議等での発表を2020年度に考えた。そのため、旅費等に用いる研究費を次年度の多く使える様にした。2020年度5月に開催予定のフランスで開催されるEMRSには既に論文を投稿し（2020年1月の段階で）、オーラル講演として複数件受理されていたが、COVID-19の影響で一年の先送りとなった。また、2018年に講演を行ったICPS半導体国際会議もabstractを投稿していたが8月の開催予定がキャンセルされた。このため、国際会議旅費などを更に2021年度に継続して使うことも考慮する必要が出てくる可能性がある。
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