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2018 年度 実施状況報告書

スピン偏極陽電子消滅法による空孔誘起磁性の光励起効果の解明および磁気特性制御

研究課題

研究課題/領域番号 18K04931
研究機関国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構

研究代表者

前川 雅樹  国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構, 高崎量子応用研究所 先端機能材料研究部, 主幹研究員(定常) (10354945)

研究期間 (年度) 2018-04-01 – 2021-03-31
キーワード陽電子消滅 / 空孔誘起磁性 / 酸化亜鉛 / スピン偏極陽電子 / イオンビーム照射 / d0強磁性 / 空孔誘起磁性 / 原子空孔
研究実績の概要

本研究の目的は、原子空孔と磁性の両方に感度を有する唯一の測定手法であるスピン偏極陽電子消滅法(SP-PAS法)を用い、光励起により原子空孔の荷電状態を変化させると強磁性発現が変化するというカチオン原子空孔説の予測を検証するとともに、積極的な磁性制御への可能性を探ることである。
これまで、イオンビーム照射により原子空孔を高密度に導入したZnO単結晶を用いて、原子空孔が発現する強磁性効果の測定を行ってきた。SP-PAS法で消滅ガンマ線強度の測定磁場反転非対称性(磁気ドップラー(MDB)スペクトル強度)を測定すると、MDBスペクトル強度の増大として磁性反応が検出される。陽電子はZnO中の亜鉛空孔に捕獲されるため、これは亜鉛空孔に磁性が存在することを示しており、空孔誘起磁性のメカニズムとして従来考えられてきたカチオン原子空孔説を裏付けた。しかしながら、理論計算から期待されるほどのMDB強度は得られず、これが試料由来なのか装置由来なのかは不明であった。またMDBスペクトルの変化は微弱であり、明確なデータとするためには高い統計精度が求められる。そこで光励起や荷電状態制御による変化測定を行うに先立ち、H30年度では陽電子ビーム装置の改良を行った。陽電子発生線源の改良により、計数率が10倍程度増加した。また強磁場印加状態でのビーム観測技術を新たに開発し、これまで不明であった測定中の陽電子ビーム形状を確認した。その結果、陽電子は正しく試料に照射されており、標準試料として強磁性金属材料を測定すると予想されたMDBスペクトル強度が得られた。これによりMDBスペクトル強度に装置由来の要因はないことが確認された。計数率の向上に伴い測定時間が短縮化され、従来では取得できなかったMDBスペクトルの深さ方向依存性も取得可能となった。現在、従来試料の再測定および検証を進めているところである。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

今年度は、高精度なデータを得るべく、陽電子ビーム装置の改良を行った。陽電子発生線源の改良、線源量の増加により、計数率が10倍程度増加した。これまで不明であった強磁場印加状態でのビーム観測を行い、正しく測定が行われていることを確認した。測定時間短縮化により、MDBスペクトルの深さ方向依存性も取得可能となった。研究課題の目的としている光照射効果や荷電状態制御の測定に着手するには至っていないが、H30年度に行った改造及び検証は、今後の測定を効率よく進める上で極めて重要である。次年度以降、試料作製および計測系の改良を行う予定である。

今後の研究の推進方策

ZnO単結晶に自己イオン照射によって空孔を導入すると、亜鉛空孔が磁性を誘起していることが測定されているが、得られた磁性反応は理論予測よりも小さいものであった。その理由としては、導入した欠陥が何らかの理由で不活性化している、あるいは原子空孔で誘起したスピンが試料全体にわたって伝導せず強磁性化していない、といった本質的な原因の他に、イオン照射は深さ分布を伴うため、最適な深さでの測定が行えていなかったという測定上の原因も考えられる。H30年度に行った装置の改造により、これまで取得できなかった深さ方向依存性が取得可能となったため、今後は実験データを蓄積していく予定である。また本研究課題では荷電状態制御による磁性変化検出を試みるが、そのためにはn型、p型両方の伝導体が必要である。ZnOではp型は作成困難とされているため、今後は窒化物(GaNやAlN等)の試料を用いることを予定している。
原子空孔が磁性に関与する様式としては、自らがスピンを誘起して試料全体を強磁性化する場合以外にも、希薄磁性半導体などでは導入された強磁性原子のスピンを仲介して強磁性化を増強するという作用が考えられている。例えばGdを添加したGaNでは、Gd原子自身は7μBの磁化しか持たないにもかかわらず、結晶全体では添加Gd原子当たり4000μBの磁性が発現されることが報告されている。この理由として原子空孔のスピン誘起や仲介作用が考えられている。このような材料において原子空孔の影響を明らかにし、特性を制御することが出来れば、新しい磁性制御法の開発につながると考えられる。次年度以降、強磁性元素を添加した試料の測定についても検討していきたい。

次年度使用額が生じた理由

購入予定であったいくつかの物品において、市場調査を行ったところ、より安い調達先が見つかったため、その契約差額が発生した。次年度は、結晶試料の購入に充当する予定である。

  • 研究成果

    (7件)

すべて 2019 2018

すべて 雑誌論文 (3件) (うち査読あり 2件) 学会発表 (4件) (うち国際学会 1件)

  • [雑誌論文] Vacancy-induced magnetism in GaN film probed by spin-polarized positron beam2019

    • 著者名/発表者名
      M. Maekawa, S. Sakai, K. Wada, A. Miyashita and A. Kawasuso
    • 雑誌名

      QST-Takasaki annual report 2017

      巻: QST-M-16 ページ: 125

  • [雑誌論文] Spin-Polarized Positron Annihilation Measurement on Ga Vacancies in p-type GaN2018

    • 著者名/発表者名
      Maekawa Masaki、Sakai Seiji、Miyashita Atsumi、Kawasuso Atsuo
    • 雑誌名

      e-Journal of Surface Science and Nanotechnology

      巻: 16 ページ: 347~350

    • DOI

      10.1380/ejssnt.2018.347

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Spin-polarized positron beams with 22Na and 68Ge and their applications to materials research2018

    • 著者名/発表者名
      Wada K.、Miyashita A.、Maekawa M.、Sakai S.、Kawasuso A.
    • 雑誌名

      AIP Conference Proceedings

      巻: 1970 ページ: 040001

    • DOI

      10.1063/1.5040213

    • 査読あり
  • [学会発表] スピン偏極陽電子ビームを用いた金属酸化物・窒化物の空孔誘起磁性検出2018

    • 著者名/発表者名
      前川 雅樹, 和田 健, 萩原 聡, 宮下 敦巳, 境 誠司, 河裾 厚男
    • 学会等名
      日本物理学会第74回年次大会
  • [学会発表] スピン偏極陽電子ビームを用いたガドリニウム添加窒化ガリウム薄膜の空孔誘起磁性検出2018

    • 著者名/発表者名
      前川 雅樹, 境 誠司, 萩原 聡, 和田 健, 宮下 敦巳, 河裾 厚男, 薮内 敦, 長谷川 繁彦
    • 学会等名
      日本物理学会参加(2018年秋季大会)
  • [学会発表] スピン偏極陽電子ビームによるイオン照射窒化ガリウム薄膜の空孔局在電子スピン評価2018

    • 著者名/発表者名
      前川 雅樹, 和田 健, 萩原 聡, 宮下 敦巳, 境 誠司, 河裾 厚男
    • 学会等名
      QST 高崎サイエンスフェスタ
  • [学会発表] Magnetic Doppler Broadening Measurement on Gadolinium-doped GaN2018

    • 著者名/発表者名
      前川 雅樹, 境 誠司, 和田 健, 宮下 敦巳, 薮内 敦, 長谷川繁彦
    • 学会等名
      18th International Conference on Positron Annihilation
    • 国際学会

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公開日: 2019-12-27  

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