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2020 年度 実施状況報告書

不純物効果による結晶成長速度の自発的振動の数理モデル構築

研究課題

研究課題/領域番号 18K04961
研究機関学習院大学

研究代表者

横山 悦郎  学習院大学, 付置研究所, 教授 (40212302)

研究分担者 古川 義純  北海道大学, 低温科学研究所, 名誉教授 (20113623)
研究期間 (年度) 2018-04-01 – 2022-03-31
キーワード結晶成長速度 / 氷結晶 / 不凍糖タンパク質 / 過冷却水 / 自発的振動 / 不純物効果
研究実績の概要

国際宇宙ステーションで行われた不凍糖タンパク質(AFGP)存在下の過冷却水中で成長する氷結晶の実験において、成長速度が不純物によって促進される現象が確認された。従来の結晶成長速度が不純物によって抑制されるモデルでは、成長速度が促進される現象は説明できない。
本研究では、不純物効果による氷結晶成長速度の促進と、それに伴って発生する成長速度の自発的振動のメカニズムを解明する。 氷界面に吸着した不凍糖タンパク質が成長界面構造とどのような相互作用をするのかを議論し、このメカニズムを組込んだ新しい数理モデルを構築する。 更に、成長抑制 を前提とする不純物効果と本研究で新たに構築する成長促進を前提とする不純物効果の比較検討により、一般的な結晶成長に対する不純物効果を統一的に理解する。
3年度目の実績としてモデルの新しい改良版は次のとおりである: AFGPが存在しない場合、過冷却水中で成長する氷結晶は、過冷却度が小さい場合、平らな2つベーサル面(c軸に垂直な面)に囲まれた薄い円盤状結晶で成長する。即ち、c軸に垂直な面の成長抑制効果。一方、AFGPが存在する場合、形状は濃度に依存するが、傾向としてベーサル面が強く成長し、ある濃度領域では紡錘状で成長する。即ち、c軸に垂直な面の成長促進効果。従って、振動の本質は、AFGP存在によるc軸に垂直な面の成長の促進と、AFGP非存在によるその抑制のせめぎ合いにあるとした。加えて2つの面で囲まれた単純なモデルにおいて、c軸に垂直な面の振動成長と逆位相でc軸に平行方向な面が振動成長していることを仮定し、この数理モデルの方程式を構築し、振動が起こることを定性的および数値解析で確かめた。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

3: やや遅れている

理由

微小重力環境における AFGP を 含む過冷却水中での氷の成長の素過程は、1) 氷界面において発生する結晶化熱を過冷却 水及び氷結晶へ逃す熱拡散過程、2) 氷界面において水分子を氷結晶に取り込む過程である界面カイ ネティックス、3) 氷結晶に取り込まれない AFGP 分子を氷界面から過冷却水へ排除する拡散過程、 4) 氷の成長界面上でのAFGP 分子の吸着挙動、これら4つの素過程からなる。 成長速度の時間変動については、古くからその存在の予測はあったものの、原因は成長条件の変動という外因説と推測され、その詳細な原因は不明なままであった。国際宇宙ステーションでの実験は、振動成長を実際に観察・測定てし、その原因がシステムに内在することを初めて示した(内因説)。そこでは、先ほどの4つの素過程が組み合わさった効果が働いていると考えられる。
本研究では振動の本質は、AFGP存在によるc軸に垂直な面の成長の促進と、AFGP非存在によるその抑制のせめぎ合いにあるとした。この数理モデルは順調に進展したが、このマクロなスケールのモデルと、先ほどの4つの素過程との対応に関する十分な議論には至っていない。新型コロナ禍により海外・国内出張・議論・会議が全て取りやめに なったことが研究の遅れの理由である。

今後の研究の推進方策

国際宇宙ステーションで行われた不凍糖タンパク質(AFGP)存在下の過冷却水中で成長する氷結晶の実験において、ベーサル面(c軸に垂直な面)の成長速度が振動している現象が確認された。本研究の新しい数理モデルでは、この成長速度の振動とc軸に平行な面で逆位相の振動が起こっていることを仮定している。観察方向の制約から難しいと思われが、この視点から、再度、国際宇宙ステーションで行われた実験結果を解析・検討することは意義がある。1年研究期間を延長したことから、この作業に着手する。
更に、次の課題である微小重力環境における AFGP を 含む過冷却水中での氷の成長の素過程と、AFGP存在によるc軸に垂直な面の成長の促進と、AFGP非存在によるその抑制の微細な機構を明らかにする。現状のモデルではAFGP分子を不純物として含む過冷却水中で氷の成長界面上でのAFGP分子の微視的ダイナミックスについては、明確な描像が出来ていない。今後、氷結晶の成長の素過程である水分子を氷結晶に取り込み過程である界面カイネ ティックスと、氷の成長界面上でのAFGP分子の挙動を組み合わせた微視的ダイナミックスの議論を深めていく。コロナ禍による移動制限のため、国際共同研究として米国カーネギメロン大学名誉教授セカーカ博士との議論は全く出来なかった。東京--札幌間の研究打ち合わせ出張もほとんど出来なかった。オンラインによる研究打ち合わせなど、コロナ禍に対応した研究 計画の見直しが進行中である。

次年度使用額が生じた理由

コロナ禍の影響により、当初参加予定の国際会議への出席および研究打ち合わせが全く出来なかった。更に国内会議もオンライン開催となり、出張による研究打ち合わせの回数も大きく減少した。従って、旅費に予定した予算のほとんど全ては繰り越しとなった。現状、ワクチン接種を受けるまでは、海外への出張は出来ないと予想される。札幌-東京間の国内出張は、現在のコロナの感染状況を考えると、回数を増やすことは難しいと思われる。
共同研究者と協議の上、最終年度の本年は、残った予算は旅費だけでなく、旅費以外のオンライン会議設備・数値計算設備に充てることを検討中である。

  • 研究成果

    (5件)

すべて 2021 2020

すべて 雑誌論文 (2件) (うち査読あり 2件) 学会発表 (2件) 図書 (1件)

  • [雑誌論文] Ice Crystal Growth Experiments Conducted in the Kibo of International Space Station2021

    • 著者名/発表者名
      Yoshinori FURUKAWA, Ken NAGASHIMA, Etsuro YOKOYAMA, Shunichi NAKATSUBO, Salvador ZEPEDA, Izumi YOSHIZAKI, Haruka TAMARU, Taro SHIMAOKA, Takehiko SONE, Takao MAKI, Asuka YAMAMOTO, Toshiyuki TOMOBE, Ken-ichiro MURATA and Gen SAZAKI
    • 雑誌名

      nt. J. Microgravity Sci. Appl.

      巻: 38 ページ: 1-24

    • DOI

      10.15011//jasma.38.380101

    • 査読あり
  • [雑誌論文] 不凍糖タンパク質が氷結晶成長に及ぼす効果の面方位依存性と生体の凍結抑制2020

    • 著者名/発表者名
      古川義純
    • 雑誌名

      日本結晶成長学会誌

      巻: 47 ページ: 1-10

    • DOI

      10.19009/jjacg.47-1-01

    • 査読あり
  • [学会発表] マクロ分子による新しい不純物効果 -不凍糖タンパク質による氷結晶成長制御 -2020

    • 著者名/発表者名
      古川義純
    • 学会等名
      第49回結晶成長国内会議シンポジウム「不純物の影響はどこまで古典的描像で理解できるのか?」
  • [学会発表] 雪・氷結晶の成長機構に関する実験的研究(日本結晶成長学会業績賞及び赤﨑勇賞受賞講演)2020

    • 著者名/発表者名
      古川義純
    • 学会等名
      第49回結晶成長国内会議
  • [図書] 氷結晶の相転移ダイナミクスを見る-有機・無機材料の相転移ダイナミクスー数理から未来のマテリアル開発までー日本化学会編「CSJ Current Review 35」2020

    • 著者名/発表者名
      佐崎元,古川義純
    • 総ページ数
      58-66
    • 出版者
      化学同人
    • ISBN
      978-4-7598-1395-1

URL: 

公開日: 2021-12-27  

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