| 研究課題/領域番号 |
18K04961
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| 研究機関 | 学習院大学 |
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研究代表者 |
横山 悦郎 学習院大学, 付置研究所, 教授 (40212302)
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| 研究分担者 |
古川 義純 北海道大学, 低温科学研究所, 名誉教授 (20113623)
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| 研究期間 (年度) |
2018-04-01 – 2024-03-31
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| キーワード | 結晶成長速度 / 氷結晶 / 不凍糖タンパク質 / 過冷却水 / 自発的振動 / 不純物効果 / 遅延時間効果 |
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| 研究実績の概要 |
結晶成長速度の時間変動に関しては、その存在の予測は古くからあったものの原因は成長条件の変動という外因説と推測され、そのメカニズムは不明なままであった。国際宇宙ステーションで行われた不凍糖タンパク質（AFGP）存在下の過冷却水中で成長する氷結晶の実験において振動成長を実際に観察・測定し、その原因がシステム自身に内在することが初めて示された(内因説)。
一方、地上実験では成長速度がAFGPという不純物の存在下によって促進される現象も確認されている。成長速度が促進される現象は、従来の結晶成長速度が不純物によって抑制される理論モデルでは説明できない。
本研究では、AFGP非存在によるc軸に垂直な面（ベーサル面）の成長の抑制とAFGP存在によるc軸に垂直な面（ベーサル面）の成長の促進とのせめぎ合いが振動の本質であるとし、AFGP存在の成長促進とAFGP非存在による成長抑制のせめぎ合いで起こる成長振動モデルを一昨年度までは構築してきた。しかしこのモデルでは、振動は減衰することなく規則正しく永遠に続く問題があった。そこでAFGPの吸着に時間遅れの効果をラングミュア吸着式に取り入れる新たなモデルを昨年度に構築した。そこでは１個のAFGP分子の氷結晶のc軸に垂直な面（ベーサル面）への吸着は、１分子に多くの吸着点が存在することから完全に吸着するまでには時間が必要であると仮定した。この完全吸着に要する時間を吸着の遅延効果とし、それが、吸着量の減衰振動を再現できることがわかった。更にAFGPの吸着量と成長速度の相関を仮定すると、成長速度の減衰振動を説明できる。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
１個のAFGP分子の氷結晶のc軸に垂直な面（ベーサル面）への吸着は、１分子に多くの吸着点が存在することから完全に吸着するまでには時間が必要であろう。すなわち、吸着の時間遅延効果が存在すると仮定できる。この効果を考慮することで、吸着量が減衰振動を示すことが分かった。またその周期の大きさは完全に吸着の遅延時間とともに増加し、更に遅延時間とほぼ同じオーダーであることが数値解析モデルから分かった。吸着量の減衰振動から平衡吸着に移行し、リセットされて再び減衰振動が繰り返される機構は、以下の成長の素過程を考察することにより得られると思われる。
微小重力下の対流のない環境においてAFGPを含む過冷却水中における氷の成長の素過程は次の4からなる、1) 氷界面において発生する結晶化熱を過冷却水及び氷結晶へ逃す熱拡散過程、2) 氷界面において水分子を氷結晶に取り込む過程である界面カイネティックス、3) 氷結晶に取り込まれないAFGP分子を成長氷界面から過冷却水へ排除する拡散過程、 4) 氷の成長界面上でのAFGP分子の吸着挙動。
以上の結論を論文に投稿する計画を進めることから、おおむね順調に進展している、とした。
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| 今後の研究の推進方策 |
微小重力下での実験では振動成長モードと無振動成長モードが繰り返すという間欠性を示す。本研究で新たに昨年度提案した吸着の遅延時間効果を取り入れた数理モデルでは、吸着量の減衰の振動は示し、周期の大きさは、遅延時間の大きさで変えることが可能である。吸着の遅延時間効果モデルでは過冷却水中で氷の成長界面上でAFGP分子が吸着に必要な時間が大きいと仮定している。一方、振動が止まった後に、振動が再開する間欠性発生のメカニズムは、遅延時間効果に含まれない。
そこでAFGP存在の成長促進とAFGP 非存在による成長抑制の競合の効果を成長の素過程に取り入れる。即ち、氷結晶の成長の素過程である水分子を氷結晶に取り込み過程である界面カイネティックスと、氷の成長界面上でのAFGP分子の吸着・離脱の挙動を組み合わせた微視的ダイナミックスの議論を深めていく。
以上、最終年度では、時間とともに減衰する振動が、再び振動モードへは復活する振動の間欠的の仕組みを明らかにする。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
コロナ禍の影響により、当初参加予定の国際会議への出席および研究打ち合わせがこれまで全く出来なかった。更に国内会議もオンライン開催併用となり、出張による研究打ち合わせの回数も大きく減少した。従って、旅費に予定した予算のほとんど全ては繰り越しとなった。使用した経費は、オンライン国際会議のWebページの作成費用であった。現状、海外への実際の出張は今年度前半は計画していない。札幌で行われる氷の物理化学国際会議に出席と旅費の費用を計画している。また昨年度同様、オンライン国際会議のWebページの作成の費用を計画している。最終年度の本年は、残った予算は旅費だけでなく、旅費以外のオンライン会議設備・数値計算設備に充てる予定である。
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