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2020 年度 実施状況報告書

錯体修飾ナノ粒子を用いる細菌検出・捕集法の開発

研究課題

研究課題/領域番号 18K05180
研究機関上智大学

研究代表者

橋本 剛  上智大学, 理工学部, 准教授 (20333049)

研究期間 (年度) 2018-04-01 – 2022-03-31
キーワード金属ナノ粒子 / 細菌検出 / ジピコリルアミン / 電気化学 / ルテニウム錯体 / 分子認識 / 金属錯体 / リン酸認識
研究実績の概要

本研究は「新規応答機構による,細菌の選択的検出または短時間捕集が可能な金属錯体型機能性ナノ粒子を開発する」ことを目的に開始された。細菌はμmオーダーの大きさであり,肉眼では見えないが,これを凝集させることにより100-1000倍にできれば,肉眼での定性的検出が可能となる。あるいは機器分析における定量測定のうち,化学反応を直接電気信号に変える最もシンプルな測定手段である電気化学的手法を用い,ナノ粒子表面での増幅機構を応用し高感度検出を行う。2020年度の研究実績としては,1)二点認識型複合体シクロデキストリンプローブによるアデノシン二リン酸の選択的検出,2)鉄錯体/シクロデキストリン包接複合体を用いた電気化学的検出,3)ルテニウム錯体修飾金ナノ粒子を用いた糖の電気化学検出が主なものである。
1)については2019年度までに開発した系の,プローブおよびシクロデキストリンそれぞれの分子認識部位を入れ替えた系について検証を行い,結果の比較からADP結合能に及ぼす分子設計の指針を得ることができた。2)については、新たにフェロセン錯体とシクロデキストリンからなる包接分子を用い、ATPに対して電気化学的な応答を示すことを明らかにした。3)については,これまで糖認識で培った系の検証をすすめ,電極にに金ナノ粒子を再現性良く固定化する方法の開発を引き続き実施した。
これらの成果の一部は国際雑誌に投稿・掲載され、また学会発表を行った。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

3: やや遅れている

理由

2020年度の特に上半期において、コロナ禍での政府からの緊急事態宣言による研究入構制限があり、実質的に研究活動できない期間が相当期間があった。その間を利用してこれまでの研究成果の論文化はある程度行うことができたが、学会発表については当初予定の大半が開催延期/中止あるいは発表見送りという事態になった。また、合成の原料となるアミノ化シクロデキストリンの入手が、試薬メーカの生産中止のため(国内外の代替品を含め)困難となり、半年以上納品を待つ状況となった。これらの事情に伴い、予算消化を含め全体的にやや出遅れている。

今後の研究の推進方策

最終年度である本年度についても,昨年に引き続き,①錯体修飾金属ナノ粒子の電気化学検出機構の解明,②蛍光あるいは電気化学による細菌の高感度検出,③選択的細菌凝集能を持つナノ粒子の開発,3つの施策を中心に行う予定である。
①については,電極への新たなナノ粒子修飾方法の開発と共に,これまで開発した系と電流増幅機構に関して比較を行う。②については,昨年度入手が困難であったアミノ化シクロデキストリンをある程度確保できたので、これを原料として配位子であるジピコリルアミンを導入した包接母体を作成し、蛍光分子、あるいはルテニウム錯体にを包接させた分子認識を実施する。③については、昨年度に引き続き、より実用化を目指した系の開発に向けて、高い感度を維持したままシンプルで再現性の高い分子設計の検討を行う予定である。
これらの方策を推し進め、また実験成果の適切なまとめ(論文化・特許化)を進めることで、研究成果の定着を図る。

次年度使用額が生じた理由

コロナ禍に伴い、大学の入構制限・研究活動制限が生じたことと、修飾シクロデキストリン作成の主要原料であるアミノ化シクロデキストリンの入手が遅れたことにより、試薬などの消耗品へ支出を充てることができなかった。また、発表予定であった国内/国際学会の大半が2021年度に延期されたため、必要な旅費は次年度分として充当する必要が生じた。
令和3年(2021年度)では、入手ができるようになった試薬の購入代金と延期となった国内/国際学会への参加費用として次年度使用額を使用する計画である。

備考

上智大学理工学部物質生命理工学科 分析化学研究グループ WEBサイト
http://www.mls.sophia.ac.jp/~analysis/index.html

  • 研究成果

    (14件)

すべて 2021 2020

すべて 雑誌論文 (3件) (うち査読あり 3件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (9件) 産業財産権 (2件)

  • [雑誌論文] Effect of Spacer Length in Pyrene-Modified-Phenylboronic Acid Probe/CyD Complexes on Fluorescence-based Recognition of Monosaccharides in Aqueous Solution2021

    • 著者名/発表者名
      TSUCHIDO Yuji、KOJIMA Shohei、SUGITA Ko、FUJIWARA Shoji、HASHIMOTO Takeshi、HAYASHITA Takashi
    • 雑誌名

      Analytical Sciences

      巻: 37 ページ: 721~726

    • DOI

      10.2116/analsci.20SCP08

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Electrochemical Assay for Extremely Selective Recognition of Fructose Based on 4‐Ferrocene‐Phenylboronic Acid Probe and β‐Cyclodextrins Supramolecular Complex2020

    • 著者名/発表者名
      Casulli Maria Antonietta、Taurino Irene、Hashimoto Takeshi、Carrara Sandro、Hayashita Takashi
    • 雑誌名

      Small

      巻: 16 ページ: 2003359

    • DOI

      10.1002/smll.202003359

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Phosphate-sensing with (di-(2-picolyl)amino)quinazolines based on a fluorescence on?off system2020

    • 著者名/発表者名
      Aoki Kazusa、Osako Ryuji、Deng Jiahui、Hayashita Takashi、Hashimoto Takeshi、Suzuki Yumiko
    • 雑誌名

      RSC Advances

      巻: 10 ページ: 15299~15306

    • DOI

      10.1039/d0ra01455a

    • 査読あり
  • [学会発表] Supramolecular Cyclodextrin Complexes for Electrochemical Detection of Metabolites in Water (A06-4pm-06)2021

    • 著者名/発表者名
      ○Maria Antonietta Casulli・Takeshi Hashimoto・Takashi Hayashita
    • 学会等名
      日本化学会第101回春季年会
  • [学会発表] ダンシル蛍光団を有するフェニルボロン酸デンドリマーを用いた高感度細菌認識法の開発 (A06-4pm-05)2021

    • 著者名/発表者名
      ○三ヶ木 彩芽・鶴房 莉帆・土戸 優志・橋本 剛・早下 隆士
    • 学会等名
      日本化学会第101回春季年会
  • [学会発表] ボロン酸型フェロセンプローブ/シクロデキストリン複合体による電気化学的リン酸誘導体認識 (P01-2pm-20)2021

    • 著者名/発表者名
      ○吉田 和彦・Maria Casulli・橋本 剛・早下 隆士
    • 学会等名
      日本化学会第101回春季年会
  • [学会発表] フェニル基を持つ(β-ジケトナト)ルテニウム錯体の合成と表面修飾による電気化学的糖認識 (P01-3vn-02)2021

    • 著者名/発表者名
      ○田頭 一穂・篠野 裕通・橋本 剛・早下 隆士
    • 学会等名
      日本化学会第101回春季年会
  • [学会発表] ジピコリルアミン/四級化デンドリマー複合体の設計と細菌識別機能評価 (Y1072)2020

    • 著者名/発表者名
      ○眞仁田 晃一・与安 明日香・橋本 剛・早下 隆士
    • 学会等名
      第80回分析化学討論会
  • [学会発表] 超微細シクロデキストリンナノゲルの化学修飾と細菌認識機能評価 (P8-007)2020

    • 著者名/発表者名
      ○提箸 弘大・小松崎 舞佳・橋本 剛・早下 隆士
    • 学会等名
      第10回CSJ化学フェスタ2020
  • [学会発表] ニトロ/フルオロフェニルボロン酸型蛍光プローブ導入ベシクルの設計と糖認識機能評価 (P9-025)2020

    • 著者名/発表者名
      ○早川 明寛・遠藤 美和・海老沢 優・橋本 剛・早下 隆士
    • 学会等名
      第10回CSJ化学フェスタ2020
  • [学会発表] ジピコリルアミン型アゾプローブ/シクロデキストリン複合体の設計と機能評価 (P9-020)2020

    • 著者名/発表者名
      ○芦埜 知岳・石川 俊・橋本 剛・早下 隆士
    • 学会等名
      第10回CSJ化学フェスタ2020
  • [学会発表] Ru/金ナノ粒子修飾 ITO 電極を用いた糖の電気化学的検出 (P9-024)2020

    • 著者名/発表者名
      ○吉澤 賢太郎・岸 弓乃・北本 千紘・佐藤 広基・橋本 剛・早下 隆士
    • 学会等名
      第10回CSJ化学フェスタ2020
  • [産業財産権] 被験物質の検出方法、検出試薬組成物、検出装置、精製水製造設備、注射用水製造設備、精製水製造方法及び注射用水製造方法2021

    • 発明者名
      木本 洋・飯山 真充・海老沢 優・橋本 剛・早下 隆士
    • 権利者名
      木本 洋・飯山 真充・海老沢 優・橋本 剛・早下 隆士
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      特願2021-035810
  • [産業財産権] エンドトキシン検出方法及びエンドトキシン検出装置、精製水製造設備及び注射用水製造設備、並びに精製水製造方法及び注射用水製造方法2020

    • 発明者名
      木本 洋・飯山 真充・橋本 剛・早下 隆士
    • 権利者名
      木本 洋・飯山 真充・橋本 剛・早下 隆士
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      特願2020-112719

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公開日: 2021-12-27  

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