| 研究課題/領域番号 |
18K05184
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| 研究機関 | 東邦大学 |
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研究代表者 |
森田 耕太郎 東邦大学, 理学部, 准教授 (70396430)
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| 研究期間 (年度) |
2018-04-01 – 2021-03-31
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| キーワード | カーボンナノドット / 発光 |
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| 研究実績の概要 |
カーボンナノドット (CND) は有機化合物や炭素材料を原料として、加熱分解法や電解法などの多様な合成方法で得られる。 CND の水溶液分散性や発光特性などの基礎検討や、センシングやイメージングなどの応用例に加えて生態試料への毒性評価などについてさまざまな報告されているが、CND の原料および合成方法と得られた CND の発光特性の関連性について系統的に取り組んだ研究例はいまだに限られている。また、CND 発光強度は既存の半導体ナノドットなどに比べるとやや劣るとされており、発光量子収率にして 20 % 程度である。これに対して、原料として窒素や硫黄を含む有機物からの合成によってヘテロ原子がドープされた CND は、発光量子収率が 40 % 程度まで向上することがここ数年の研究から認められるようになった。そこで、本研究ではヘテロ原子を含む炭素源としてのアミノ酸類の元素組成と得られた CND の発光特性の関連性に着目するとともに、窒素をヘテロ原子とした CND 合成における反応条件の探索に取り組んだ。CND の合成には、原料比の制御が容易であり、反応操作から精製処理まで比較的短時間で対応できる、電気炉加熱分解法を採用した。CND の主原料として、高純度の試薬が入手可能であり、その元素組成が明確な窒素含有アミノ酸類を選択した。電気炉加熱法における加熱温度と加温時間を精査し、種々の加熱条件から合成した CND の吸収および発光スペクトル測定に基づいた発光特性評価に取り組んだ。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
グルタミン酸 (Glu, E) 1 g と水 10 mL をテフロン耐熱密閉容器 (60 mL) 中で混合し、電気炉加熱によりグルタミン酸を原料とした CND (E-CND) の分散液を得た。検討したほとんどの加熱条件で発光極大波長は 400 nm 前後となった。加熱温度が 摂氏 150 度 では原料の炭化が進行せず E-CND の形成が確認できなかったが、摂氏 200 度 以上では E-CND の合成量増大と発光量子収率の向上がみられた。分解温度に達する昇温時間について検討したところ、4-16 時間の範囲でゆるやかな合成収量の増大がされた。一方で、昇温時間を一定として保持時間の効果を調べたところ、保持時間の延長によって合成収量の低下が顕著になった。長時間の加熱温度保持によって過度の炭化反応が進行し、E-CND としての収量が低下したものと考えられる。検討した加温条件範囲内で発光量子収率 60 % の E-CND が得られることが明らかとなった。以上の結果から、昇温時間を長時間とし保持時間を短時間とすることで、合成収量および発光量子収率の向上が見込まれることが分かった。
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| 今後の研究の推進方策 |
本年度はグルタミン酸を原料として電気炉加熱分解法による CND の合成における加熱条件について精査し、加温時間と保持時間の E-CND の合成収量と発光量子収率への影響についての指針を得た。初期条件では発光量子収率 40 % 程度であったが、加熱条件によって合成収量を維持しつつ 60 % 以上に向上させることに成功した。より広範な原料組成比との関連性については未着手である。そこで今後は合成原料を窒素含有率の異なるアミノ酸類 (例えばアスパラギンやトレオニンなど)とし、本年度で得られた加熱条件の成果を加味しつつ、原料中の炭素含有比率による合成収量と発光量子収率への影響を明らかとすることに取り組む。これと並行して、硫黄を含有した CND の合成における加熱条件の影響についても検討し、CND の発光特性におよぼすヘテロ原子の効果についてのさらなる基礎検討を進める。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
【次年度使用額が生じた理由】年度内に使用予定の消耗品類が確保できたことと、最終年度に電子顕微鏡観察の依頼測定を予定しているため、このための費用を多めに確保する目的で残額を次年度使用額とした。
【使用計画】過度の消耗品在庫を所持することを避け、研究進捗状況と照らし合わせて適切な数量を購入する。研究の進行によって必要に応じて依頼測定が増えることも考慮しつつ研究費を執行する。
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