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2019 年度 実施状況報告書

再生シルクタンパクを原料とする高タフネスシルク素材の創製

研究課題

研究課題/領域番号 18K05250
研究機関国立研究開発法人農業・食品産業技術総合研究機構

研究代表者

吉岡 太陽  国立研究開発法人農業・食品産業技術総合研究機構, 生物機能利用研究部門, 上級研究員 (90596165)

研究期間 (年度) 2018-04-01 – 2021-03-31
キーワードシルク / 再生シルク / 高タフネス繊維 / 構造制御 / 構造解析 / 紡糸 / 脱石油材料
研究実績の概要

本研究の目的は、絹糸(シルク)を溶解させて得られるシルクタンパク溶液(再生シルク)から天然シルクの力学特性に匹敵する強くタフな再生シルク繊維を創製するための構造制御技術を確率することにある。本研究の困難さは、溶液状のタンパク質から、天然シルク繊維と同様の三次元階層構造をつくり出すことにあり、これまでに成功した報告例はない。本研究では「天然シルク繊維の構造を知り、吐糸過程での構造形成機構を明らかにしたうえで、人工紡糸法にその模倣を取り入れる」ことで、目的達成を目指す。本年度(R1年度)の研究課題は、以下の三点である。
課題①:特徴の異なる力学特性を与える3種類の絹糸昆虫(カイコ、野蚕(エリ蚕)、ミノムシ)のつくる糸について、ナノフィブリル構造の存在の有無、ならびにその構造の詳細をX線構造解析より明らかにする。また、カイコ絹糸については、ナノフィブリルの凝集様式を特定し、具体的な階層構造を明らかにする。
課題②:課題①で明らかにしたナノフィブリル構造がどのように形成されるのか、その形成機構を明らかにする。
課題③:再生シルクから強くタフな繊維を造るための紡糸装置のプロトタイプを完成させ、人工紡糸繊維を得る。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

課題①:カイコ、野蚕(エリ蚕)、およびミノムシの糸は、いずれも直径4.5~4.8nm程度のナノフィブリル構造から成ることを明らかにした。カイコ絹糸のナノフィブリルは、細密六方充填(ヘキサゴナルパッキング)により凝集したミクロフィブリル構造を形成していることを明らかにした(学会発表 1件、論文発表 1件)。課題①の進捗は順調である。
課題②:カイコのナノフィブリル前駆体は、すでに絹糸腺で形成されていること、またその構造形成機構の一部を、放射光X線を利用した時分割X線構造解析から明らかにした。課題②の進捗は順調である。
課題③:再生シルクから強くタフな繊維を造るための紡糸装置のプロトタイプを組み上げ、本研究で最初となる人工紡糸再生シルク繊維を得た。当初の計画通り、有機溶媒であるHFIP(1,1,1,3,3,3-hexafluoro-isopropanol)を溶媒とする紡糸系となっている。課題①より、アミノ酸配列にポリアラニン連鎖領域を有する野蚕(エリサン)では、水溶液系でヘリックスを形成し、さらにヘリックス鎖の自己組織化により秩序性配列構造を形成することを明らかにした。また、この自己組織化ヘリックス配列構造は、その後の延伸過程で高配向βシート結晶構造へと転移することを確認した(論文発表 1件)。同様に、本研究で組み上げた紡糸装置により紡糸されたカイコ再生シルク繊維においても、その紡糸過程で、HFIP溶媒により強制的なヘリックスを形成し、さらに自己組織化秩序構造形成を示したのち、引き続く延伸過程でβシート結晶構造への転移を伴い繊維化していることをX線構造解析から明らかにした。課題③の進捗は順調である。

今後の研究の推進方策

課題①、課題②を通して、シルクの構造形成機構の解明に近づきつつある。最終年度は、課題②をさらに進め、シルク構造形成機構をより具体的に明らかにするとともに、得られた知見を課題③に反映し、天然シルク吐糸における構造形成機構の模倣を人工紡糸に取り入れる。課題②より、ナノフィブリル前駆体構造の形成機構が明らかになりつつあることから、この点を人工紡糸に取り入れることで、天然繊維に近い階層構造形成を目指し、天然繊維に匹敵する力学特性を有した再生シルク繊維の紡糸技術を確立する。

次年度使用額が生じた理由

2020年5月27-29日にベルギーで開催が予定されていた「The FIber Society's Spring 2020 Conference」に参加、口頭発表を行う予定で参加申し込みを行い、すでに口頭発表の受理も得ていた。しかし、COVID-19感染防止のため直前になり学会の開催が来年度に1年間延期されたため、学会参加に予定していた費用の出費約40万円(参加費、交通費、宿泊費を含む)が未使用となった。来年度に繰り越した額については、改めて、国際学会への参加に使用する予定である。

  • 研究成果

    (7件)

すべて 2020 2019

すべて 雑誌論文 (3件) (うち国際共著 2件、 査読あり 3件、 オープンアクセス 3件) 学会発表 (4件) (うち招待講演 1件)

  • [雑誌論文] Hexagonal Packing of Nanofibrils in Bombyx mori Silkworm Silk Revealed by Small-angle X-ray Scattering Analysis2020

    • 著者名/発表者名
      Yoshioka Taiyo、Kameda Tsunenori
    • 雑誌名

      J. Silk Sci. Tech. Jpn.

      巻: 28 ページ: -

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Structure Water-Solubility Relationship in α-Helix-Rich Films Cast from Aqueous and 1,1,1,3,3,3-Hexafluoro-2-Propanol Solutions of S. c. ricini Silk Fibroin2019

    • 著者名/発表者名
      Moseti、Yoshioka、Kameda、Nakazawa
    • 雑誌名

      Molecules

      巻: 24 ページ: 3945~3945

    • DOI

      10.3390/molecules24213945

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Aggregation State of Residual α-Helices and Their Influence on Physical Properties of S. c. ricini Native Fiber2019

    • 著者名/発表者名
      Moseti Kelvin O.、Yoshioka Taiyo、Kameda Tsunenori、Nakazawa Yasumoto
    • 雑誌名

      Molecules

      巻: 24 ページ: 3741~3741

    • DOI

      10.3390/molecules24203741

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [学会発表] ミノムシの糸の強さの解明2019

    • 著者名/発表者名
      吉岡太陽、亀田恒徳、坪田拓也、上樂明也、田代孝二
    • 学会等名
      令和元年度繊維学会年次大会
  • [学会発表] A mild dissolution strategy for cocoon silk from the non-mulberry silkworm, Samia cynthia ricini.2019

    • 著者名/発表者名
      Kelvin O. Moseti, Taiyo YOSHIOKA, Tsunenori KAMEDA, Yasumoto NAKAZAWA
    • 学会等名
      令和元年度繊維学会年次大会
  • [学会発表] 強くタフなシルクを与えるアミノ酸配列の条件2019

    • 著者名/発表者名
      吉岡太陽、亀田恒徳
    • 学会等名
      第68回高分子討論会
    • 招待講演
  • [学会発表] ミノムシシルク2019

    • 著者名/発表者名
      吉岡太陽、亀田恒徳
    • 学会等名
      第68回高分子学会年次大会

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公開日: 2021-01-27  

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