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2019 年度 実施状況報告書

広義のライオトロピック液晶性に基づいた高分子イオニクスの開拓

研究課題

研究課題/領域番号 18K05257
研究機関北陸先端科学技術大学院大学

研究代表者

長尾 祐樹  北陸先端科学技術大学院大学, 先端科学技術研究科, 准教授 (20431520)

研究期間 (年度) 2018-04-01 – 2021-03-31
キーワード組織構造 / 高プロトン伝導 / 高分子 / 液晶性 / 薄膜 / 分子量 / 脂環式ポリイミド
研究実績の概要

高プロトン伝導性高分子の分野は、ミクロなナノ構造とマクロな物性であるプロトン伝導度の相関を直接議論できていない。この問題の起源は、高分子構造が長
距離秩序を持たないために構造の議論が不十分であることが1つの要因である。これまでに脂環式式スルホン化ポリイミドでは、主鎖の剛直性が芳香族系スルホン化ポリイミドよりも低下するために、組織構造が湿度(RH)変化可能な斜入射小角X線散乱法(GISAXS)でみられておらず、構造とプロトン伝導性の議論が進んでいなかった。研究代表者らは2015年に芳香族系スルホン化ポリイミドにおいて、ポリマーの分子量が組織構造の構造規則性・周期性に影響を与えることを見出している。(J. Phys. Chem. C, 119(38), 21767 - 21774 (2015))この考え方を応用し、脂環式ポリイミドにおいて分子量を向上させる検討を行った。その結果、分子量が向上すると、RH増加と共にラメラ構造が現れ、構造規則性・周期性が向上することがGISAXSの結果から明らかになった。プロトン伝導性も分子量の向上と共に増加し、脂環式スルホン化ポリイミド薄膜において、初めて10-1 S cm-1(298K)オーダーの高プロトン伝導性高分子を得ることができた。この結果は、リオトロピック液晶性による組織構造を得るためには、主鎖は必ずしも剛直である必要はなく、分子量向上によって得ることができることを示すものである。したがって、本年度は、高プロトン伝導性ポリマーを設計する指針として、組織構造を用いる本研究のアイデアは、より一般的な物質系に拡張できる可能性を示した点で意義があったと考えられる。関連する論文発表は9件、学会発表は20件(うち招待・依頼講演は3件)実施した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

提案のアイデアに基づき、組織構造を用いた高プロトン伝導性の設計方法の開拓において、予想以上の多くの知見が得られており、論文発表も滞りなく進んでいる。この結果を発表した後、国内外からの招待講演の依頼がさらに増えており、研究代表者オリジナルの独創的な研究を加速させることができていると考えられる。

今後の研究の推進方策

計画は当初の計画以上に進展しており、次年度の計画も予定通りの計画をもとに進める予定である。これまでの知見をもとに、アモルファス構造では従来議論できなかったプロトン伝導と構造的要因の体系的整理を通して、概念をより一般化できるかどうか検討を行い、新たな分子設計指針の導出と高分子イオニクスの知見を深めていく。

次年度使用額が生じた理由

学会参加費、旅費が当初予定していたよりも少なく済んだため。翌年度分として請求した助成金と合わせた使用計画としては、予定していた以上に成果が出ていることから、概念をより一般化することを目指すために、対象物質系をスルホン化ポリイミド以外でも検討を行うために、試薬等の購入を予定している。

  • 研究成果

    (33件)

すべて 2020 2019 その他

すべて 国際共同研究 (2件) 雑誌論文 (9件) (うち国際共著 5件、 査読あり 9件、 オープンアクセス 9件) 学会発表 (20件) (うち国際学会 4件、 招待講演 2件) 備考 (2件)

  • [国際共同研究] University of Calgary(カナダ)

    • 国名
      カナダ
    • 外国機関名
      University of Calgary
  • [国際共同研究] Universiti Malaysia Pahang(マレーシア)

    • 国名
      マレーシア
    • 外国機関名
      Universiti Malaysia Pahang
  • [雑誌論文] Cross-correlated humidity-dependent structural evolution of Nafion thin films confined on a platinum substrate.2020

    • 著者名/発表者名
      U. N. Shrivastava, K. suetsugu, S. Nagano, H. Fritzsche, Y. Nagao, K. Karan
    • 雑誌名

      Soft Matter

      巻: 16 ページ: 1190-1200

    • DOI

      http://dx.doi.org/10.1039/C9SM01731C

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Ion transportation by Prussian blue nanoparticles embedded in a giant liposome2020

    • 著者名/発表者名
      S. M. N. Uddin, S. Laokroekkiat, M. A. Rahsed, S. Mizuno, K. Ono, M. Ishizaki, K. Kanaizuka, M. Kurihara, Y. Nagao, T. Hamada
    • 雑誌名

      Chem. Commun.

      巻: 56 ページ: 1046-1049

    • DOI

      http://dx.doi.org/10.1039/c9cc06153c

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Studies on structural and ionic transport in biopolymer electrolytes based on alginate-LiBr2020

    • 著者名/発表者名
      A. F. Fuzlin, Y. Nagao, I. I. Misnon, A. S. Samsudin
    • 雑誌名

      Ionics

      巻: 26 ページ: 1923-1938

    • DOI

      http://dx.doi.org/10.1007/s11581-019-03386-7

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Progress on highly proton-conductive polymer thin films with organized structure and molecularly oriented structure2020

    • 著者名/発表者名
      U. Salma, D. Zhang, Y. Nagao
    • 雑誌名

      ChemistrySelect

      巻: 5 ページ: 1255-1263

    • DOI

      http://dx.doi.org/10.1002/slct.201903246

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Imidazolium‐Functionalized Fluorene‐Based Anion Exchange Membrane (AEM) for Fuel Cell Applications2020

    • 著者名/発表者名
      Y. Nagao
    • 雑誌名

      Sci. Tech. Adv. Mater (STAM)

      巻: 21 ページ: 79-91

    • DOI

      http://dx.doi.org/10.1080/14686996.2020.1722740

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Electroless Deposition of Silver Dendrite Nanostructure onto Glassy Carbon Electrode and Its Electrocatalytic Activity for Ascorbic Acid Oxidation2020

    • 著者名/発表者名
      Md. M. Hasan, R. H. Rakib, M. A. Hasnat, Y. Nagao
    • 雑誌名

      ACS Appl. Energy Mater.

      巻: 3 ページ: 2907-2915

    • DOI

      http://dx.doi.org/10.1021/acsaem.9b02513

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Effect of Molecular Orientation to Proton Conductivity in Sulfonated Polyimides with bent backbones2019

    • 著者名/発表者名
      Y. Nagao, K. Ohno, S. Tsuyuki, K. Suetsugu, M. Hara, S. Nagano
    • 雑誌名

      Mol. Cryst. Liq. Cryst.

      巻: 686 ページ: 84-91

    • DOI

      http://dx.doi.org/10.1080/15421406.2019.1648041

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Reducing crystallinity on thin film based CMC/PVA hybrid polymer for application as a host in polymer electrolytes2019

    • 著者名/発表者名
      M. A. Saadiah, D. Zhang, Y. Nagao, S. K. Muzakir, A. S. Samsudin
    • 雑誌名

      Journal of Non-Crystalline Solids

      巻: 511 ページ: 201-211

    • DOI

      https://doi.org/10.1016/j.jnoncrysol.2018.11.032

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Anisotropic proton conductivity of poly(aspartic acid) thin films2019

    • 著者名/発表者名
      Y. Nagao, J. Matsui
    • 雑誌名

      Mater. Today Proc.

      巻: 17 ページ: 953-958

    • DOI

      http://dx.doi.org/10.1016/j.matpr.2019.06.448

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] Evaluation on proton (H+) transport properties of hybrid polymer electrolyte based CMC/PVA doped NH4NO32019

    • 著者名/発表者名
      M. A. Saadiah, Y. Nagao, A. S. Samsudin
    • 学会等名
      15th International Conference on Functional Polymers and Advanced Materials (ICFPAM 2019)
    • 国際学会
  • [学会発表] Enhancing proton conductivity of sodium alginate doped with glycolic acid in biodegradable polymer electrolytes system2019

    • 著者名/発表者名
      A. F. Fuzlin, Y. Nagao, A. S. Samsudin
    • 学会等名
      15th International Conference on Functional Polymers and Advanced Materials (ICFPAM 2019)
    • 国際学会
  • [学会発表] 組織構造を有する高分子薄膜の構造と高プロトン伝導性2019

    • 著者名/発表者名
      長尾祐樹
    • 学会等名
      第23回液晶化学研究会シンポジウム
    • 招待講演
  • [学会発表] 高プロトン伝導性半脂環式スルホン化ポリイミド薄膜におけるリオトロピック液晶性と組織構造2019

    • 著者名/発表者名
      Y. Yao, H. Watanabe, M. Hara, S. Nagano, Y. Nagao
    • 学会等名
      2019年日本液晶学会討論会
  • [学会発表] Influence of humidity for the Layer-by-layer film growth of MOFs2019

    • 著者名/発表者名
      Y. Nagao, Y. Matsuzawa, K. Suetsugu, M. Hara, S. Nagano
    • 学会等名
      錯体化学会 第69回討論会
  • [学会発表] Lyotropic liquid crystal property and organized structure in high proton-conductive semi-alicyclic sulfonated polyimide thin films2019

    • 著者名/発表者名
      Y. Yao, H. Watanabe, M. Hara, S. Nagano, Y. Nagao
    • 学会等名
      第68回高分子討論会
  • [学会発表] Proton Conductivity and Oriented Structure of Nafion Thin Films on the Au-deposited Surface and MgO Substrate2019

    • 著者名/発表者名
      A. Suwansoontorn, A. Enta, Y. Nagao
    • 学会等名
      第68回高分子討論会
  • [学会発表] Organized structure and high proton conduction in sulfonated polyimide thin films2019

    • 著者名/発表者名
      Y. Nagao, T. Honbo, Y. Ono, M. Hara, S. Nagano
    • 学会等名
      第68回高分子討論会
  • [学会発表] Designing Covalent Organic Frameworks with Tunable Luminescence Properties2019

    • 著者名/発表者名
      Z. Li, Y. Nagao, D. Jiang
    • 学会等名
      第68回高分子討論会
  • [学会発表] A polyfluorene polymer containing imidazolium cationic groups for anion exchange membrane fuel cells2019

    • 著者名/発表者名
      U. Salma, Y. Nagao
    • 学会等名
      第68回高分子討論会
  • [学会発表] High Proton Conduction and Organized Structure in Polymer Thin Films2019

    • 著者名/発表者名
      Y. Nagao
    • 学会等名
      2019 International Conference on Nanospace Materials
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Lyotropic liquid crystal property and organized structure in high proton-conductive semi-alicyclic sulfonated polyimide thin films2019

    • 著者名/発表者名
      Y. Yao, H. Watanabe, M. Hara, S. Nagano, Y. Nagao
    • 学会等名
      International Student Workshop on Aromatic Functional Polymers
    • 国際学会
  • [学会発表] Semi-alicyclic sulfonated polyimide thin film with organized structure for high proton conductive electrolyte2019

    • 著者名/発表者名
      Y. Yao, H. Watanabe, M. Hara, S. Nagano, Y. Nagao
    • 学会等名
      第27回 日本ポリイミド・芳香族系高分子会議
  • [学会発表] High proton conduction in sulfonated semialiphatic polyimide thin films2019

    • 著者名/発表者名
      Y. Nagao, Y. Yao, H. Watanabe, M. Hara, S. Nagano
    • 学会等名
      第29回日本MRS年次大会
  • [学会発表] Photoswitching of Proton Conductivity in Random Copolymers with mesogenic azobenzene and Acrylic acid side-chains2019

    • 著者名/発表者名
      S. Nagano, K. Suetsugu, M. Hara, T. Seki, Y. Nagao
    • 学会等名
      第29回日本MRS年次大会
  • [学会発表] Hydroxide ion conducting fluorene based polymers for fuel cell applications2019

    • 著者名/発表者名
      U. Salma, Y. Nagao
    • 学会等名
      2019年度北陸地区講演会と研究発表会
  • [学会発表] Design of Cost-Effective Synthesis Sulfonated Porous Organic Polymer for Proton Conductivity2019

    • 著者名/発表者名
      Z. Li, Y. Nagao
    • 学会等名
      2019年度北陸地区講演会と研究発表会
  • [学会発表] High proton-conductive semi-alicyclic sulfonated polyimide thin film with organized structure2019

    • 著者名/発表者名
      Y. Yao, H. Watanabe, M. Hara, S. Nagano, Y. Nagao
    • 学会等名
      2019年度北陸地区講演会と研究発表会
  • [学会発表] Electrochemical oxidation of effective ascorbic acid by self-deposited silver dendrite nanostructure supported onto the glassy carbon electrode2019

    • 著者名/発表者名
      M. M. Hasan, Y. Nagao
    • 学会等名
      2019年度北陸地区講演会と研究発表会
  • [学会発表] Study on fluorene-based polymer thin film for high anion conduction2019

    • 著者名/発表者名
      D. Wang, Y. Nagao
    • 学会等名
      2019年度北陸地区講演会と研究発表会
  • [備考] Gaining more control over fuel cell membranes

    • URL

      https://www.asiaresearchnews.com/content/gaining-more-control-over-fuel-cell-membranes

  • [備考] 固体高分子形燃料電池の効率向上を目指す

    • URL

      https://e-materials.net/stam/pickuppaper/detail.html?pp_id=84

URL: 

公開日: 2021-01-27  

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