| 研究課題/領域番号 |
18K05296
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| 研究機関 | 京都大学 |
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研究代表者 |
東 正信 京都大学, 工学研究科, 助教 (10711799)
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| 研究期間 (年度) |
2018-04-01 – 2021-03-31
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| キーワード | 光触媒 / 非酸化物 / 硫化物 / 酸窒化物 / 酸ハロゲン化物 / 可視光水分解 |
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| 研究実績の概要 |
非酸化物材料であるビスマス系酸ハロゲン化物、ニオブ系酸窒化物および硫化物光触媒を用いた水分解系の開発を目的とし、それぞれ下記の検討を行った。
Bi4NbO8Clの多孔質光アノード化を目的として、Bi4NbO8Cl 粒子の積層とネッキング処理を組み合わせた電極作製法を検討した。Bi4NbO8Cl光電極の作製に、Ti源、Nb源、Ta源含む溶液を用いたネッキング処理がいずれも有効であることが明らかとなった。また、Bi4NbO8Cl光電極の調製にはBi4NbO8Cl粒子自体のCl欠損抑制が重要であることが明らかとなった。
可視光水分解用光アノード材料として期待されるニオブ系酸窒化物が有している本質的課題の解決を目的として、キャリア密度制御による光アノードの性能向上を試みた。その結果、BaNbO2N、SrNbO2Nのいずれの場合にも、Nb5+のサイトにより価数が低いTi4+またはZr4+がドープされた試料では、ドナー密度が未ドープの試料と比べて減少し、多孔質電極化した光アノードでは未ドープの電極と比べて光電流が明確に増加することを明らかにした。。
これまで硫化物光触媒の表面修飾に有用なメタルヘキサシアノフェレート（MHCF）の金属種を変え、MHCF-金属硫化物複合光触媒の設計指針を得ることを目的とした。MHCF中のMの種類によって、酸化還元サイクルの安定性および酸化還元電位が異なり、その位置が用いる硫化物の価電子帯上端と[Fe(CN)6]3-/4-の酸化還元電位の間にあり、かつ安定に酸化還元サイクルを繰り返すことが、水素生成活性向上に求められる条件であることが分かった。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
ビスマス系酸ハロゲン化物、酸窒化物を光電極として、また硫化物光触媒をZスキーム型水分解の水素生成用光触媒として利用できており、今後のさらなる発展が期待できる。
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| 今後の研究の推進方策 |
ビスマス系酸ハロゲン化物系光電極に電極に関しては、適切なネッキング剤を見出したので、今後は表面の反応を促進する助触媒の開発および担持法の検討を行う。
ニオブ系酸窒化物光電極に関しては、これまでの研究により適切なドーパントが見出された。材料の合成法および電極の作製方法を検討するとともに、上記と同様に適切な助触媒とその担持方法について検討を行う。
硫化物光触媒系では、これまで扱ったメタルヘキサシアノフェレート（MHCF）種以外のMHCFも扱い、より系統的に検討する。また、水分解に利用できる硫化物光触媒材料のさらなる展開を行っていくとともに、高効率水分解に適したMHCFと硫化物光触媒の体系化を測る。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
既存の装置で効率良く実験が進められ、また人件費がかからなかったため、当初の予定額より少なくすんだ。次年度では、実験場所が変わり装置、試薬等がこれまでと比べて十分とは言えないため、そちらに補填していく予定である。
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