積分方程式/第一原理計算結合理論を用いた電極界面現象の解明

2020 年度 研究成果報告書

• 研究課題/領域番号: 18K05307
• 研究種目: 基盤研究(C)
• 配分区分: 基金
• 応募区分: 一般
• 審査区分: 小区分36020:エネルギー関連化学
• 研究機関: 甲南大学
• 研究代表者: 山本 雅博 甲南大学, 理工学部, 教授 (60182648)
• 研究期間 (年度): 2018-04-01 – 2021-03-31
• キーワード: 電気二重層 / 電極界面現象 / 第一原理計算 / 統計力学モデル / 微分キャパシタンス

研究成果の概要

電極界面での現象を理論的に取り扱うことは難しい。電極｜電解質溶液界面の不均一系をすべて量子力学計算できたらいいが，多原子の系を分子動力学計算する必要があり基本的に不可能である。本研究では，帯電した電極表面の電子を量子力学で取り扱い，電解質溶液を積分方程式で近似し，電気二重層を古典的に近似することで，理論解析をおこなった。対象とした系は，Al電極上のNaCl水溶液の微分キャパシタンスの電位依存性である。古典理論では,微分キャパシタンスはpzcで最小値をとり一定値になるまで増加するが，実験結果は一定にはならず減少に転じる。計算の結果，定性的にはこの傾向を説明できたが，定量的な解析では問題が残った。

自由記述の分野

表面界面物理化学

研究成果の学術的意義や社会的意義

電池やキャパシターなどの電気化学デバイスの性能をあげることは，多くの科学・技術者にとって大変興味のあることであるが，電極界面での現象を量子論，分子論レベルで理解されているとは言いがたく，その性能をあげることを困難にしている。本研究では，電極界面での現象を必要不可欠である理論の最小レベルをつかい，微分キャパシタンスの実験データと直接比較することに意義がある。このモデルが成功すれば，より複雑な電気化学系に拡張できる。