| 研究課題/領域番号 |
18K05323
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| 研究機関 | 兵庫県立大学 |
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研究代表者 |
高田 忠雄 兵庫県立大学, 工学研究科, 准教授 (60511699)
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| 研究期間 (年度) |
2018-04-01 – 2022-03-31
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| キーワード | DNA / ペリレンジイミド / ポルフィリン / チアゾールオレンジ / バイオセンサー |
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| 研究実績の概要 |
DNAは配列情報に基づく自己組織化能を有し、位置特異的な官能基導入や分子修飾による機能化が容易であることから、DNAを利用した機能性分子材料の開発が近年精力的に行われている。本研究では、二重らせんDNAを構造テンプレートとして多様な機能性分子を集積した機能性人工DNAの開発と光機能材料への応用を指向し、1) DNAを構造テンプレートに利用した機能分子集積体の構築法の開発、2) 光電子移動特性・発光性を示す光機能性DNAナノ構造体の構築と物性評価、3) DNA自己組織化を利用した集積体の配列制御と光デバイス作製とその特性評価に関する研究を行った。機能性色素をDNA二重らせん構造中に化学結合によって位置特異的導入する方法として、すでに我々が確率したdU塩基除去反応によって生じるabasic site (AP)を反応活性部位とした還元的アミノ化反応を用いた。dUを持つDNAを合成し、dUをAPに変換する酵素で処理し、NaBH4の存在下、アミノ基を有する機能性色素と反応させることで、目的の分子を位置特異的に導入した修飾DNAの合成を行った。機能性色素として置換基導入ペリレンジイミド、水溶性ポルフィリン、チアゾールオレンジを選択し、アミノ基を持つ誘導体を反応に用いた。いずれの分子も良好な反応効率でDNAに導入可能であることが分かった。チアゾールオレンジを修飾したDNAは環境に応じて発光応答、分子の数に応じて発光波長が変化することが分かり、蛍光プローブとして有用であることが実証された。また、蛍光相関分光による発光解析によって、単一分子レベルでの発光挙動の解明に成功した。さらに、標的核酸の存在によって、発光変化、発光波長変化を示すことが分かり蛍光バイオセンサー として有用であることが示された。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
酵素反応を利用することで、DNA内部への機能性色素を高効率で導入することが可能であり、また複数個連続して導入できることを実証した。クロモフォアとして疎水性平面分子であるチアゾールオレンジやペリレンジイミドとその誘導体、またフタロシアニンなどを用いて、DNAの機能化とその応用性について研究を進めてきた。作製した機能化DNAが期待通りの発光性、光電子移動特性を示すことが分かり、複数分子を導入することで優れた発光特性や光化学特性をを示すことが分かった。
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| 今後の研究の推進方策 |
引き続き、様々な機能性色素を導入した修飾DNAの合成を行う。特に官能基導入によって電子状態を制御したペリレンジイミド誘導体の合成とDNAへの導入の検討を行い、異なるクロモフォアの積層を通じたヘテロ積層構造体を構築し、発光性や電子移動特性が制御できることを実証する。またこれらクロモフォア集積体の発光変化を利用した蛍光核酸プローブの開発、また光電子移動特性を持つDNAを電極デバイスへ固定した光電流応答型バイオセンサーとしての応用性、微量核酸検出法への適用について研究を進める。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
購入予定していた実験試薬や消耗品等が少なく、また学会参加等が見送りになったため。
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