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DNAは配列情報に基づく自己組織化能を有し、位置特異的な官能基導入や分子修飾による機能化が容易であることから、DNAを利用した機能性分子材料の開発が近年精力的に行われている。本研究では、二重らせんDNAを構造テンプレートとして多様な機能性分子を集積した機能性人工DNAの開発と光機能材料への応用を指向し、1) DNAを構造テンプレートに利用した機能分子集積体の構築法の開発、2) 光電子移動特性・発光性を示す光機能性DNAナノ構造体の構築と物性評価、3) DNA自己組織化を利用した集積体の配列制御と光デバイス作製とその特性評価に関する研究を行った。機能性色素をDNA二重らせん構造中に化学結合によって位置特異的導入する方法として、すでに我々が確立したdU塩基除去反応によって生じるabasic site (AP)を反応活性部位とした還元的アミノ化反応を用いた。機能性色素として置換基導入ペリレンジイミド、水溶性ポルフィリン、チアゾールオレンジを選択し、アミノ基を持つ誘導体を反応に用いた。いずれの分子も良好な反応効率でDNAに導入可能であることが分かった。チアゾールオレンジを修飾したDNAは環境に応じて発光応答、分子の数に応じて発光波長が変化することが分かり、蛍光プローブとして有用であることが実証された。また、蛍光相関分光による発光解析によって、単一分子レベルでの発光挙動の解明に成功した。水素結合認識ユニットを連結したジフェニルアントラセンとDNAの複合体を作製し、この複合体が光アップコンバージョン特性を示すことが分かった。DNAの構造特性とポスト修飾法を利用することで、さまざまな機能性色素を導入した機能性DNAの作製に成功し、標的分子の存在によって蛍光スイッチング応答を示すバイオセンサーとして有用であることを実証した。
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