研究課題
ZnOは，ワイドバンドギャップ(3.37eV)を持つ酸化物半導体であり，透明導電体としての応用が検討されている。一方で，発光材料としてもよく知られており，その生体親和性から，シンチレーターとしての応用も期待されている。ZnOからは，主にバンドギャップによる紫外発光（波長380nm付近）と，酸素欠陥等による緑色発光（波長550nm付近）を得られることがわかっているが，今回は，共スパッタ法で成膜したZn過剰ZnO(以下ZnO:Zn)薄膜から，顕著かつ特異な赤色発光帯を観測した。高周波(RF)スパッタリングを用いてZnO:Zn薄膜の成膜を行った。基板には溶融石英板を用い，スパッタリングガスとしてArを26sccm，H2を4sccmの流量で真空チャンバ内に導入した。RF電力は75Wに設定し，膜厚が1μmになるようにスパッタリング時間を設定した。成膜の際，ZnOターゲット（直径100mm）上に複数のZnワイヤー（1mm径）を対称に置き，共スパッタによりZnの添加を行った。また，発光特性の比較を行うため，成膜時に使用するZnワイヤーの量（一本あたりの長さ及び本数）を変えた試料を複数準備した。次に，成膜したZnO:Zn薄膜のアニール処理（450℃，6時間）を行った。その後，試料のフォトルミネッセンス(PL)特性の評価を行った。励起にはHe-Cdレーザー（波長325nm）を使用した。試料のPLスペクトルの測定およびガウシアンフィッティングを行った結果，Znを過剰に添加することによって，波長570nm付近の緑色～黄色発光帯に加えて波長650nm付近および750nm付近の2つの赤色発光帯が観測され，共スパッタ法で成膜したZnO:Zn薄膜においては，3つの発光帯が存在することを確認できた。これらの発光帯は，Znを過剰にしたためにZnO:Zn薄膜中に形成された欠陥準位に起因するものと思われる。
2: おおむね順調に進展している
今回は，ZnO薄膜に対して共スパッタ法でZnを追加することにより，ZnO:Zn薄膜を成膜して3つの発光帯が存在することを確認できた。生体親和性が比較的高くシンチレーターとしての応用が期待できる，ZnO薄膜の新たな発光特性の開拓に成功したと言えることから，本研究はおおむね順調に進展していると考えている。
共スパッタ法で成膜したZnO:Zn薄膜から観測された3つの発光帯は，Znを過剰にしたためにZnO:Zn薄膜中に形成された欠陥準位に起因するものと思われる。それを検証するために，ZnO:Zn薄膜の透過スペクトルの測定データをTaucプロットしたところ，ZnO:Zn薄膜のバンドギャップエネルギーは3.45～3.55eVと推定された。今後は，3つの発光帯の起源となる欠陥準位の特定を試み，そのバンドギャップエネルギーとの関連性も調べることによって，ZnO:Zn薄膜のエネルギー準位モデルを確立すべく研究を継続していく予定である。
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Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section B
巻: 450 ページ: 157-162
10.1016/j.nimb.2018.09.002
