| 研究課題/領域番号 |
18K09826
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| 研究機関 | 北海道大学 |
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研究代表者 |
山方 秀一 北海道大学, 歯学研究院, 助教 (70292034)
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| 研究期間 (年度) |
2018-04-01 – 2022-03-31
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| キーワード | エナメル質 / ランタノイド / ナノ粒子 / 錯体 / 蛍光 / 矯正装置 / 接着 / ボンディング材 |
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| 研究実績の概要 |
エナメル質損傷を低減・回避できる矯正歯科治療法の構築を目指し、1)均一沈殿法によるユウロピウム賦活酸化イットリウム(Y2O3:Eu3+)微粒子の蛍光強度向上に及ぼす尿素濃度の影響の評価に加え、2)ボンディング材内の微粒子の分散についてモノマー混合比の観点から制御法を探り、以下の成果を得た。
1)については、Y2O3:Eu3+微粒子径は、尿素の加水分解速度を減少(結晶核形成速度を減少)することで大きくなると仮説を立て、異なる尿素濃度(1M, 2M)での合成を行った。しかし、SEM観察と結晶子サイズ計算の両者から、微粒子径は尿素濃度の影響をほとんど受けないという結果が得られた。両微粒子の蛍光スペクトルともEu3+の4f-4f遷移に対応するピークを示したが、発光強度は1Mで合成した微粒子のほうが弱かった。この理由の解明は今後の課題であるが、結晶子サイズに差が認められたことから、主に格子ひずみが関与したと推測している。
2)については、矯正用ボンディング材では蛍光微粒子を低い添加率で均一に分散させることが重要となるため、まずは微粒子1 wt%を含む光重合型ボンディング材3種 (A: Bis-GMA + TEGDMA, B: Bis-GMA + UDMA + TEGDMA, C: UDMA + TEGDMA)を試作し、光学および色彩学的評価を行った。重合体の自然光下での色は、カンファーキノン含有率を0.1 wt%とすることで、A群は半透明白色の、B, C群はほぼ透明無色となった。各グループ内のすべての試験片が非常に類似した蛍光スペクトルを示したことは、Y2O3:Eu3+微粒子がモノマーブレンド中にほぼ均一に分散されたことを示唆する。蛍光スペクトル測定は、分散制御に係る微粒子検出方法として今後の研究に有用であると結論付けた。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
第2年度のうちに、均一沈殿法開始液の尿素濃度が、合成されるY2O3:Eu3+微粒子のサイズならびに蛍光特性に及ぼす影響を評価できたこと、また、同微粒子の分散制御に係るジメタクリレートの配合比に目途を立てられたことは非常に大きな成果であった。特に、bisphenol Aを骨格に持つことで高い粘度を有するBis-GMAを用いることなく、UDMAを主体とするモノマーブレンドで代替できる可能性を示せたことは特筆に値する。さらに、重合体試料の作製が高い品質管理を保って可能となっていることや、次年度の実験計画に向けて有益な結果が得られた点も重要である。発光中心(Eu3+)の励起波長として利用し得る253 nm付近(間接励起)および390 nm付近(直接励起)のうち、前者は強い蛍光を得られるものの生体に対する破壊性が極めて高いUVCであるため口腔内での使用は禁忌である。そのような観点からも、ほぼ可視光域に近い395 nmに励起極大波長を持つEuを選択し、蛍光の量子効率を最大限に引き出せるY2O3:Eu3+微粒子とジメタクリレートベースのボンディング材との相性に高い実用可能性を見いだせたことは大変価値が高いと考えている。
第3年度の研究遂行に向け、蛍光ボンディング材の開発においては時間や環境による各種特性の変化に関する実験ならびに牛歯エナメル質への接着強さの評価に関する実験を、大気圧低温プラズマの応用においては牛歯エナメル質の表面化学結合の分析ならびに剪断試験による接着強さの評価を開始できる準備が整っており、順調な進捗状況にある。
これらの実験によって、研究期間全体を通して予定どおりの成果が得られる見込みであると判断している。
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| 今後の研究の推進方策 |
まず、令和1年度の研究成果に基づいた検証実験に加え、UDMAとTEGDMAの混合比の変化が光学・色彩学的特性および粘度、重合度、重合体の機械的特性およぼす効果に関する実験へ最優先で取り組む。続いて、時間や環境による各種特性の変化に関する実験も開始する予定である。これらの進捗次第で、早ければ令和2年度内に牛歯エナメル質への接着強さの評価を開始することも視野に入ってくると考えている。なお、蛍光体にはこれまでどおりEu錯体[Eu(DBM)3Phen]およびY2O3:Eu3+微粒子の両方を用いることとし、並行して実験を進める予定である。さらに、疑似口腔環境で長期経過させた試料の蛍光特性、透明度、接着強さ等の実験の具体的構想を策定する。
一方で、窒素ガス大気圧低温プラズマによる表面改質については、XPSによる牛歯エナメル質試料表面の化学結合状態の解析ならびに接着強さに関する剪断試験、引張試験を行う。また、八フッ化プロパン(C3F8)ガス大気圧低温プラズマによるエナメル質表面の疎水化処理を開始する。これは、ブラケット接着後に周囲エナメル質を疎水化することで細菌叢吸着の抑制、耐酸性の向上を試みる実験として位置付けられる。
当該研究課題の研究期間全体を通して得られる成果を、その先の展開領域へとつなげる戦略的検討を行っていく予定である。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
次年度使用額(B-A)は、令和2年3月までの使用計画に従った発注・納品に伴って発生した純粋な未使用残額である。次年度助成額の使用計画を再編しなくてはならないほど大きい額ではないため、次年度助成額への組み入れ後には、当該研究課題開始当初に計画したとおりの意義ある予算執行の一部に充てられる予定である。
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