| 研究課題/領域番号 |
18K11643
|
|---|
| 研究機関 | 京都大学 |
|---|
研究代表者 |
高宮 幸一 京都大学, 複合原子力科学研究所, 准教授 (70324712)
|
|---|
| 研究期間 (年度) |
2018-04-01 – 2021-03-31
|
| キーワード | 放射性エアロゾル / 核分裂生成物 / ウラン / 溶液エアロゾル粒子 |
|---|
| 研究実績の概要 |
2018年度は、研究用原子炉(KUR)で中性子照射を行った二酸化ウラン試料をFPの供給源として用い、アトマイザーを用いて発生させた溶液エアロゾルとチェンバー内で混合させ、放射性エアロゾルを生成する装置を開発した。2019年度は、FPとエアロゾルを混合させるチェンバー内の容積が可変となるよう改良し、チェンバー内容積を変化させることにより、結果的にFPがエアロゾル粒子の表面と相互作用する頻度を変化させることによって、FPとエアロゾル粒子との相互作用について定量的な考察を行うことを可能にした。
実験は、FPとエアロゾル粒子との相互作用は溶液エアロゾル粒子に含まれる化学種に影響される、つまり化学的な相互作用が存在すると仮定して行った。化学的相互作用が存在すれば、溶液エアロゾル粒子の成分を塩化ナトリウム、臭化ナトリウム、ヨウ化ナトリウムと変化させた際に、FPがエアロゾル粒子に付着し放射性エアロゾル粒子が生成する過程において挙動の違いが生じると考えられる。挙動の違いは、FPがエアロゾル粒子へ付着して放射性エアロゾルを生成する確率を「付着率」として測定し指標とすることで分析を行った。
その結果、FPの付着率は、FPの種類および溶液エアロゾル粒子の成分の違いによって異なることが分かり、化学的な相互作用が存在することを明確にした。この結果は、Cf-252を用いた実験と異なり核分裂時に発生する反跳による運動エネルギーを持たないFPを用いて実験を行うことで、化学的相互作用についてより定量的な考察が可能になることを示している。
また、対象とするFPの種類を拡張するため短寿命のFPを用いた実験を試みたが、現段階では適切なFPの選定には至っていない。
|
| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
FPの供給源としてCf-252を用いた予備実験と異なり中性子照射したウラン試料をFPの供給源とすることで、放射性エアロゾルの生成過程におけるFPとエアロゾル粒子との間の化学的相互作用が定量的に評価できるようになり、研究目的の達成のために必要な実験装置はほぼ完成したといえる。エアロゾル粒子へのFPの付着挙動を明らかにするための実験として、溶液エアロゾル粒子の生成に異なる３種類のハロゲン化ナトリウム溶液を用いた系統的な実験を行った。分析対象とするFPも複数種が利用できるため、FPの種類およびエアロゾル粒子の成分の違いが付着挙動に与える影響についての考察が可能となった。また、FPと溶液エアロゾル粒子を混合するチェンバーの容積を可変となるような装置改良を行ったことで、付着過程における化学的相互作用について定量的な考察も可能となった。一方で、Cf-252を用いた実験と異なり、混合チェンバー内に供給されるFPは熱運動のみでエアロゾル粒子と相互作用を行うため、付着率が低下しFPから放出されるγ線の計数統計量も減少したため実験精度が低下した。今後、エアロゾル粒子の成分や濃度を変化させた系統的な実験を継続するにあたり、生成した放射性エアロゾルの捕集効率を向上させ、より精度の高い実験を行うための改良を検討中である。短寿命のFPを対象とした実験の実施については、適切なFPの選定にまで至っておらず、中性子の照射条件や放射性エアロゾルの生成条件等について検討を行う必要がある。
|
| 今後の研究の推進方策 |
放射性エアロゾル生成装置の改良を今後も継続して行い、より精度の高い放射性エアロゾルの生成率（付着率）の系統的な測定を行う。装置の改良においては、生成する放射性エアロゾルの捕集効率を向上することで、実験精度を向上させることを目指す。また、分析可能な対象FPを拡張するための短寿命FPを対象とした実験も継続して行う。2019年度に、溶液状エアロゾルの原料物質として塩化ナトリウム等のハロゲン化アルカリを用いた系統的な実験を行ったので、今後はさらにアンモニウム塩等を用いて、溶液の種類および濃度と放射性エアロゾルの生成率の相関を調べる。また、FPのキャリアガスが放射性エアロゾルの生成率に与える影響についても様々な条件での実験を行う。
これらの実験結果を総合的に解析し、FPのエアロゾル粒子への付着挙動について化学的・物理的な考察を行い、放射性エアロゾルの生成過程の解明を試みる。最終的には実験結果をもとに、放射性エアロゾルの生成過程における化学的相互作用の寄与を抽出、定量化し、分子動力学をもとにしたシミュレーション計算を行うことで、放射性エアロゾルの生成モデルの構築を目指す。
|
| 次年度使用額が生じた理由 |
当初は初年度にCf-252の線源を購入し、短寿命の核分裂生成物に対してはCf-252を用いた実験を計画していた。一方で、事故を起こした原子炉内でのエアロゾルの生成条件により近い条件で実験を行うために、照射ウランを用いた実験が可能かどうかを初年度の実験を通じて判断することとしていた。その結果、照射ウランを用いた手法が短寿命の核分裂生成物に対しても有効であることが示されたため、初年度のCf-252の購入を見送り、照射ウランを用いた実験を中心に研究を進めるよう計画の変更を行った。現時点においては、Cf-252線源の購入は不要と考えており、照射ウランを用いた短寿命FPに対する実験を高効率化するための装置の開発・改良の検討を始めており、2020年度には装置の改良を行って実験を行う予定である。
|
