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2021 年度 実施状況報告書

レセプターモデルと有機指標物質測定によるPM2.5長距離越境輸送寄与の解明

研究課題

研究課題/領域番号 18K11674
研究機関一般財団法人日本環境衛生センターアジア大気汚染研究センター

研究代表者

佐藤 啓市  一般財団法人日本環境衛生センターアジア大気汚染研究センター, 大気圏研究部, 部長 (00391110)

研究分担者 高橋 司  一般財団法人日本環境衛生センターアジア大気汚染研究センター, 大気圏研究部, 客員研究員 (60782688)
霍 銘群  一般財団法人日本環境衛生センターアジア大気汚染研究センター, 大気圏研究部, 主任研究員 (10633711)
箕浦 宏明  一般財団法人日本環境衛生センターアジア大気汚染研究センター, 大気圏研究部, 客員研究員 (60394483)
研究期間 (年度) 2018-04-01 – 2023-03-31
キーワードPM2.5 / 有機エアロゾル / レセプターモデル / 越境大気汚染 / バイオマス燃焼
研究実績の概要

新潟巻国設酸性雨測定局においてPM2.5の24時間サンプリングを、2018~2021年まで春季、夏季、秋季、冬季にそれぞれ約2~3週間行った。捕集したPM2.5試料は、イオン(8成分)、微量金属元素(23元素)、炭素成分(EC, OC, WSOC)に加えて有機指標物質(22成分)の測定を行った。 PM2.5の日平均濃度の範囲は0.7~40.3 μgm-3であり、2018、2020年夏季の各1日間は日平均値の大気環境基準を上回っていた。2020年のPM2.5季節平均を過年の平均値と比較したが、新型コロナウィルスによる経済活動停滞の影響に起因する有意な増減は見られなかった。バイオマス燃焼起源とされる有機指標物質の大気中濃度は、いずれの年も秋季及び冬季に高かった。秋季は近傍の野焼きによる活動の影響が、冬季は中国東北部でのバイオマス燃焼由来の影響が大きいと考察された。植物活動起源の有機指標物質は、成長が盛んになる夏季に高濃度を示していた。光化学反応の有機指標物質は、日中時間が長く光化学反応が促進される夏季と春季にマロン酸、フタル酸等のジカルボン酸類が高濃度を示した。調理起源の有機指標物質は、通年検出されたが、特に夏季で濃度が高く示された。春季、夏季に高濃度が観測された有機指標物質については、後方流跡線より国内寄与が大きいと考察された。
観測したPM2.5成分データについて化学マスバランス解析によるPM2.5の発生源寄与を計算した。2018年の結果から、バイオマス燃焼(32.8%)、硫酸塩粒子(42.3%)、海塩粒子(6.2%)が新潟巻のPM2.5主要起源であった。測定局の周辺は交通量が少ないために自動車排ガス粒子の寄与は5%未満と少なかった。寄与率の季節変動に着目すると、春、夏季には硫酸塩粒子の寄与が支配的で、秋、冬季にはバイオマス燃焼の寄与が支配的であった。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

新潟巻でのPM2.5試料のサンプリングは当初予定していた2年間に加えて、新型コロナウィルスによる影響の追加調査を2020年~2021年に行った。3年間で250検体の日毎捕集試料を得ることが出来た。この試料数はPM2.5発生源推計のためのレセプターモデルの1つである正値行列因子分解(PMF)解析に必要なデータ数(約160)を十分満たしている。2020年~2021年に採取したPM2.5試料のイオン成分、微量金属元素、元素状炭素(EC)、有機炭素(OC)の分析を実施し、取りまとめたデータから季節変動等の特徴を明らかにした。有機指標物質については、昨年度の測定で一部のデータで濃度変動の不連続が見られたため、試料の再分析を行った。また、同定測定の結果から、プラスティック燃焼や二次生成の指標とされる、イソフタル酸、テレフタル酸、1-オクタコサノールが検出されたため、これらの物質について試料前処理、分離カラムの選択、カラム昇温速度、インターフェース温度等の分析条件の検討を行い、追加測定を行った。有機指標物質の季節別濃度平均値のデータから、季節変動と変動要因の関係について明らかにすることが出来た。
また、本研究で得られた観測データを用いて、化学マスバランス解析によるPM2.5の発生源寄与を計算した。新潟では、バイオマス燃焼、硫酸塩粒子、海塩粒子が新潟巻のPM2.5主要起源であることが示され、自動車排ガス粒子の寄与が少ない結果が得られた。これらの結果は以前新潟で行った研究で得られた結論と一致した。以上の結果を、第62回大気環境学会年会で発表した。
このように、研究計画に記載した期間及び追加の1年間を含め、3年間のPM2.5試料捕集および成分分析を順調に実施しており、PM2.5成分濃度の長期変動解析、PMF解析によるPM2.5発生源推計を行うために十分な質と量のデータを取得している。

今後の研究の推進方策

取得した2018年~2021年のPM2.5成分データについて、データ精査を行う。特に、有機指標物質データについては、PM2.5試料中に含まれている水分による誘導体化反応の妨害や、共存する硫酸塩の妨害により、異常値が含まれる可能性が考えられる、これらの試料については、前処理時に妨害を除去する処置を講じた上で、有機指標物質の再分析を行う。
データ精査を行った後にPM2.5成分濃度の長期変動解析を行う。特に、新型コロナウィルスによる経済活動停滞のPM2.5発生源寄与に与える影響を検証するために、2020年~2021年と過年のデータの比較検討を行う。変動解析により、PM2.5成分濃度に影響を与える気象要因、長距離輸送、光化学反応、人為起源排出量等の因子との関係を明らかにする。
PM2.5成分データを正値行列因子分解(PMF)モデルに適応して、発生源因子の同定と各因子のPM2.5寄与濃度を算出し、化学マスバランス解析による計算結果と比較検証する。解析データ中に異常値が混じると発生源同定に困難をきたすので、先行研究を参考にPM2.5成分濃度をマスクロージャーモデルに適用することにより推定された質量濃度とPM2.5重量濃度の相関を調べ、異常値判定を行う。
更に、PMFモデルによって抽出された発生源セクターをポテンシャルソース寄与関数(PSCF)に適用する。測定地点である新潟を受容ポイントとした後方流跡線の頻度とPMFで計算した発生源寄与濃度の積により測定地点に影響を与える発生源因子の強度分布を求める。発生源寄与が強い地域を季節別に図示化することにより、PM2.5の各発生源がどの季節に日本国内のローカル汚染と北東アジア大陸からの長距離越境汚染のどちらに支配されているのかを結論付ける。一連の取りまとめた成果は国内学会に発表するとともに、学術誌に投稿・発表を行う。

次年度使用額が生じた理由

参加予定の国際学会(2020年酸性雨国際会議)が2023年に延期になったことと、PM2.5成分データの精査及び長期変動解析が完了していないので、物品費、旅費、その他の区分で余剰額が生じた。
余剰額は次年度におけるPM2.5成分の再測定に使用する試薬、GC-MS消耗品の購入、学会発表費用、論文投稿費用に充てる予定である。

  • 研究成果

    (8件)

すべて 2022 2021 その他

すべて 国際共同研究 (2件) 雑誌論文 (3件) (うち国際共著 2件、 査読あり 3件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (2件) 備考 (1件)

  • [国際共同研究] 釜山国立大学/蔚山科学技術大学校/国立環境研究院(韓国)

    • 国名
      韓国
    • 外国機関名
      釜山国立大学/蔚山科学技術大学校/国立環境研究院
    • 他の機関数
      1
  • [国際共同研究] 中国環境科学研究院(中国)

    • 国名
      中国
    • 外国機関名
      中国環境科学研究院
  • [雑誌論文] Development of science and policy related to acid deposition in East Asia over 30 years2022

    • 著者名/発表者名
      Akimoto Hajime、Sato Keiichi、Sase Hiroyuki、Dong Yao、Hu Min、Duan Lei、Sunwoo Young、Suzuki Katsunori、Tang Xiaoyan
    • 雑誌名

      Ambio

      巻: - ページ: -

    • DOI

      10.1007/s13280-022-01702-6

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Comparative Numerical Study of PM2.5 in Exit-and-Entrance Areas Associated with Transboundary Transport over China, Japan, and Korea2021

    • 著者名/発表者名
      Kim Cheol-Hee、Meng Fan、Kajino Mizuo、Lim Jaehyun、Tang Wei、Lee Jong-Jae、Kiriyama Yusuke、Woo Jung-Hun、Sato Keiichi、Kitada Toshihiro、Minoura Hiroaki、Kim Jiyoung、Lee Kyoung-Bin、Roh Soona、Jo Hyun-Young、Jo Yu-Jin
    • 雑誌名

      Atmosphere

      巻: 12 ページ: 469~469

    • DOI

      10.3390/atmos12040469

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Determination of the triple oxygen isotopic composition of tropospheric ozone in terminal positions using a multistep nitrite‐coated filter‐pack system2021

    • 著者名/発表者名
      Xu Hao、Tsunogai Urumu、Nakagawa Fumiko、Li Yijun、Ito Masanori、Sato Keiichi、Tanimoto Hiroshi
    • 雑誌名

      Rapid Communications in Mass Spectrometry

      巻: 35 ページ: -

    • DOI

      10.1002/rcm.9124

    • 査読あり
  • [学会発表] 日本海側郊外測定局におけるPM2.5成分の長期変動解析2021

    • 著者名/発表者名
      佐藤啓市、高橋司、霍銘群、箕浦宏明、松谷亮、弓場彬江、二見真理、桃井拓也、桐山悠祐、長谷川真梨子、小竹佑佳、開田有葉、中田誠
    • 学会等名
      第62回大気環境学会年会
  • [学会発表] 新潟巻におけるPM2.5自動測定機捕集ろ紙を用いたPM2.5成分分析2021

    • 著者名/発表者名
      弓場彬江、高橋克行、柴崎みはる、吉村有史、佐藤啓市
    • 学会等名
      第62回大気環境学会年会
  • [備考] 国設新潟巻酸性雨測定所における研究

    • URL

      https://www.acap.asia/research-main/study-maki_site/

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公開日: 2022-12-28  

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