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2018 年度 実施状況報告書

複合材料の表面・界面構造解析を目指したスピンコントラスト中性子反射率法の開発

研究課題

研究課題/領域番号 18K11926
研究機関国立研究開発法人日本原子力研究開発機構

研究代表者

熊田 高之  国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 原子力科学研究所 物質科学研究センター, リーダー (00343939)

研究分担者 阿久津 和宏  一般財団法人総合科学研究機構(総合科学研究センター(総合科学研究室)及び中性子科学センター(研究開発, 中性子科学センター, 技師 (60637297)
鳥飼 直也  三重大学, 工学研究科, 教授 (70300671)
研究期間 (年度) 2018-04-01 – 2021-03-31
キーワード中性子反射率 / 核偏極 / 積層構造 / ソフトマテリアル
研究実績の概要

スピンコントラスト中性子反射率法の確立に向けて核偏極装置に改良を施すとともに、その装置を用いてポリスチレン単層膜および積層構造を持つスチレン・イソプレン共重合体薄膜の核偏極反射率実験を行った。
装置の改良に関しては、従来の核偏極装置では試料の裏面からしか中性子を入射することができなかったのに対して、改良型装置では全反射信号を得ることで絶対反射率が決まるように表面からも入射できるようにレイアウトを変更した。また、マイクロ波モードを考慮した試料セル形状にすることで、試料厚さ方向のみならず面内方向の核偏極度の均一性も考慮した設計とした。
ポリスチレン単層膜のスピンコントラスト中性子反射率測定では、試料の水素核偏極度に対して偏極中性子反射率曲線が理論予測どおりに変化することが示された。本結果は、設計どおりに試料は均一に核偏極されていることを実証するものであり、核偏極度の不均一性を憂慮することなく構造が決定できる手法となったことが実証された。
本実験で用いたスチレン・イソプレン共重合体薄膜はポリスチレン層とポリイソプレン層が互いに積層した構造を持つことが知られている。従来の無偏極中性子反射率測定では、一試料から一つの反射率曲線しか得られず、その反射率曲線を再現する積層構造は無数に存在していた。それに対して我々は、核偏極度によって変化する複数の反射率曲線を測定することにより、構造が強く限定されることを立証した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

中性子反射率測定に合わせて設計した核偏極装置の試料セルが非常によく機能し、核偏極度の高さもさることながら、ポリスチレン単層膜の核偏極反射率曲線からは核偏極度の均一性を担保する大変綺麗な結果が得られた。多層膜材料の標準試料として用いてスチレン・イソプレン共重合体薄膜の反射率曲線からも従来の結果と矛盾の無い成果が得られた。これらは、学会発表においても高く評価された。
本結果はさっそく論文にまとめてJournal of Applied Crystallography誌に投稿した。

今後の研究の推進方策

これまでは構造が既知のいわゆる標準試料を用いた性能確認試験を行ってきたが、2年目となる令和元年度からは核偏極中性子反射率法を用いた好研究例を輩出してそのメリットを広く伝えていきたい。
具体的には、株式会社アート科学と組んでプラスチック(高分子)食器に用いるガラスコーティングの開発を主導すべく研究を開始している。従来の中性子反射率法では、最も知りたいガラスコーティング-高分子界面からの反射信号が、ガラスコーティング表面および高分子-シリコン基板界面からの強い反射信号に隠れて抽出することができない。それに対して、核偏極中性子反射率法によって得られる複数の反射率曲線を解析すればその抽出が可能になると考えている。

次年度使用額が生じた理由

平成30年度に購入を計画していた試料セルの仕様変更が発生し、業者からの購入ではなく自機関において内製できることとなったため物品費が当初計画に比べて低く抑えることができ、次年度使用額が生じることとなった。
使用計画としては令和元年度分経費と合わせてプラスチック製食器用ガラスコーティング試料の製作費(一部重水素化物使用)および装置の改良に用いる予定である。

  • 研究成果

    (8件)

すべて 2019 2018

すべて 雑誌論文 (2件) (うち査読あり 2件、 オープンアクセス 2件) 学会発表 (6件) (うち国際学会 1件、 招待講演 3件)

  • [雑誌論文] Development of closed -cycle dynamic nuclear polarization system for small -angle neutron scattering and neutron reflectometry2018

    • 著者名/発表者名
      Kumada Takayuki、Akutsu Kazuhiro、Ohishi Kazuki、Kawamura Yukihiko、Morikawa Toshiaki、Sahara Masae、Suzuki Jun-ichi、Torikai Naoya
    • 雑誌名

      Proceedings of Science

      巻: PSPT2017 ページ: 009-1-6

    • DOI

      10.22323/1.324.0009

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Development of Dynamic Nuclear Polarization System for Spin-Contrast-Variation Neutron Reflectometry2018

    • 著者名/発表者名
      Kumada Takayuki、Akutsu Kazuhiro、Ohishi Kazuki、Morikawa Toshiaki、Kawamura Yukihiko、Sahara Masae、Suzuki Jun-ichi、Torikai Naoya
    • 雑誌名

      JPS Conference Proceedings

      巻: 22 ページ: 011015-1-5

    • DOI

      https://doi.org/10.7566/JPSCP.22.011015

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] Current status of JRR-32019

    • 著者名/発表者名
      熊田高之、武田全康
    • 学会等名
      The 14th Korea-Japan Meeting on Neutron Science
    • 招待講演
  • [学会発表] Spin contrast variation neutron reflectometry2019

    • 著者名/発表者名
      熊田高之
    • 学会等名
      The 14th Korea-Japan Meeting on Neutron Science
    • 招待講演
  • [学会発表] 核偏極中性子反射率法による多層膜試料の表面・界面構造解析手法の開発2019

    • 著者名/発表者名
      熊田高之
    • 学会等名
      埋もれた界面のX線・中性子解析研究会
    • 招待講演
  • [学会発表] スピンコントラスト変調中性子反射率法の開発2018

    • 著者名/発表者名
      熊田高之・阿久津和宏・河村幸彦・森川利明・佐原雅恵・鈴木淳市・鳥飼直也
    • 学会等名
      日本中性子科学会
  • [学会発表] PROTON HYPERPOLARIZATION FOR POLARIZED NEUTRON SCATTERING2018

    • 著者名/発表者名
      熊田高之
    • 学会等名
      HYP18
    • 国際学会
  • [学会発表] 水素核偏極技術を用いた中性子回折法への展開2018

    • 著者名/発表者名
      熊田高之
    • 学会等名
      水素量子アトミックス研究会

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公開日: 2019-12-27  

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