研究課題
本研究では、電子系が持つコヒーレント状態を利用し、半導体ナノ粒子における高次高調波の発現メカニズムを明らかにすることが目的である。半導体ナノ粒子内で形成されるマルチエキシトン状態（複数のエキシトンを内包する状態）と高調波ダイポール振動の振る舞いについて研究を行った。まず、PbSナノ粒子について２波長位相ロック分光を行い、ホットエキシトンと最低準位エキシトン間の相互作用を観測した。ホットエキシトンはバンドギャップエネルギーよりも高い光子エネルギーを持ったレーザーパルス光を用いて生成されているため、その緩和過程において最低準位エキシトンがブロッキング作用として働くことを明らかにした。また、CsPbI3ナノ粒子について、シングルポンプとダブルポンプにおける過渡吸収信号を比較した。２つのポンプパルス光の入射時間差と強度を変えながら過渡吸収スペクトルを計測し、最低準位エキシトンとホットエキシトンの相互作用によって、最低準位のエネルギーシフトが生じることを明らかにした。次にナノ粒子薄膜を作製し、そのマルチエキシトン挙動について研究を行った。位相をロックしたレーザーパルス対を作製し、そのダブルパルスの時間間隔をサブ波長精度で変化させることで、光の干渉強度とマルチエキシトン状態の干渉信号を同時に計測した。マルチエキシトンが生成される強励起では、エキシトン共鳴周波数の整数倍の周波数を持った高調波ダイポール振動が現れ、それを光電流として計測することに成功した。さらに、高調波ダイポール振動成分の増加にともなって、光電流の干渉信号形状が大きく変化することを明らかにした。これらの結果は、ナノ粒子中のマルチエキシトンが高調波ダイポール振動の生成に大きな寄与を与えていることを示す直接的な証拠であり、高調波発現メカニズムの深い理解につながる成果である。
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