研究課題
5d遷移金属化合物は、原子番号の大きな元素に特有の強いスピン軌道相互作用と電子間の相互作用が複合的に働くことで、他の電子系では実現できない多彩な量子相の発現が期待される。特に5d電子を1つだけもつW5+、Re6+、Os7+イオンが酸素の八面体に囲まれている場合、スピンと軌道が結合してできる自由度の高い電子状態となり、多極子秩序が実現すると考えられる。本研究は、5d電子系で期待されるスピン軌道相互作用と電子相関の複合物性、特に多極子自由度に関連した物性の開拓を目的としている。これまでに5d1の電子数に着目して、Re6+イオンを含む秩序型ペロブスカイト化合物の系統的な合成を行い、磁化・抵抗・比熱の基礎物性測定によってスピン軌道相互作用の効果を評価した。この結果、多くの秩序型ペロブスカイト化合物が、スピン軌道相互作用の効果によって磁気モーメントが縮小していることを明らかにした。また、基礎物性測定の結果からBa2MgReO6が四極子秩序を示す有力な候補物質であることを突き止め、Ba2MgReO6の純良な単結晶を作製した。四極子秩序を観測するために放射光X線を用いた回折実験を行った結果、四極子秩序に由来すると考えられる構造の変化をとらえることに成功した。しかし、結晶の変形が極めて小さいため、四極子の秩序パターンを決定するまでには至っていなかった。2019年度は、Ba2MgReO6に対してさらに高強度のX線を使用した回折実験を行った。この結果、格子の変形を超高精度で決定することに成功し、d電子系の多極子秩序パターンを初めて明らかにした。この結果は基本的には理論で予測されているものと符号するもので、提案されている理論モデルが現実の物質をよくあらわしていることが明かになった。一方、異なる点も観測され、今後本研究で得られた知見をもとにd電子系の多極子物性の理解が進むと期待される。
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