研究課題
約24億年前に起こった大気大酸化事変直後の時代に当たる初期原生代(約19億年前)は，嫌気的生命から好気的生命への進化の過渡期にあり，この時代における海洋環境に対応した微生物活動の解明は，生命進化研究の観点から重要度が高い．カナダ，ガンフリント層には堆積岩中に保存の良い有機物および微生物の化石(微化石)が報告されており，環境-生命が対応した生命圏の復元に適している．環境と生命活動をつなぐ代表的な生体作用が代謝であり，本研究課題では代謝に用いられる酵素を，生物種が特定可能なバイオマーカーとして利用可能なであることを実証することを目標とする．地質調査，鉱物記載，炭素同位体比分析等，いわゆる従来的な地球化学的分析結果と，走査型電子顕微鏡(SEM), 透過型電子顕微鏡(TEM)，二次イオン質量分析計(SIMS)など最先端微小領域分析装置による分析を組み合わせることで実証的かつ新規性の高い手法を確立することを目指す．平成30年度において，地質調査の結果採取した試料から約19億年前の環境と生態系の対応関係が明らかになり，酵素を用いたバイオマーカーの分析に必要な保存の良いバリエーションに富んだ微化石試料を入手することに成功した．さらにこれらの試料で高空間分解能二次イオン質量分析計(NanoSIMS)による初期分析を行い，微化石の軽元素分布を明らかにした．これにより，酵素金属バイオマーカーの分析に備えた試料準備や分析条件の確立，標準試料の選定を遂行した．TEMを用いた実験では堆積岩から抽出した有機物の観察を行い，グラファイト化が進行した有機物中に硫化鉱物など微小な鉱物が残存することを発見した．こうした鉱物が真に生命活動を示唆するものか，今後更なる検証を要する．
2: おおむね順調に進展している
採用前に行っていた予備的調査に加えて平成30年度に行った地質調査の結果，約19億年前のガンフリント層において浅海部，深海部の地域に応じた堆積環境の差が明らかになり，これに対応した微化石の産状の記載を行うことができた．有機物に富む黒色のストロマトライトが多く産出する地域では保存の良い様々な形状の微化石が見つかった．その中で，現生のシアノバクテリアの休眠細胞に似た構造やコロニー型構造など，これまでにガンフリント層で報告されていない新しい種類の微化石を含む10種類以上の微化石を発見した．これに対し，鉄を含む赤色のストロマトライトが産出する地域では微化石の種類が2種類と極端に減少し，さらに微化石自体が鉱物化し，有機物がほとんど残されないことが明らかとなった．発見したガンフリント微化石についてNanoSIMSによる元素マッピングを行なった．その結果，微化石試料に置いて炭素，窒素，硫黄の分布の可視化に成功し，微化石構造の外殻と内部で元素比が異なるなど新たな特徴を見出した．さらに鉱物化した微化石でも，通常の電子顕微鏡分析では検出できないほど微量の(ppmオーダー)有機物が残っていることが初めてわかった．これらは全て新規の発見であり，国際誌投稿に向けて成果をまとめている．こうしたNanoSIMSによる基礎分析と合わせて，酵素金属検出に向けての標準試料のテストも行い，平成31年度の分析に向けて条件を確定した．約27億年前の有機物を対象としたTEM観察ではグラフェン構造のなかにナノスケールの硫化鉱物が観察された．本研究課題で検出を目標とする酵素には，鉄-硫黄クラスターなど特徴的な金属-硫黄化合物が含まれる．今回発見した硫化鉱物が真に生物由来か，あるいは無機的な成因を考えるべきか，普遍性や共存する他の無機的鉱物との産状の違い，結晶構造の解析など今後のより詳細な鉱物学的観察が必要である．
平成30年度において試料準備や，微小領域分析の条件の開発，基礎分析等を推進することができた．平成31年度はこれをもとに微化石を対象として酵素で用いられる金属元素の検出に取り組む．申請者は平成30年度，31年度共に東京大学大気海洋研究所の共同利用外来研究者として採択されており，研究の進行に問題はない．TEMによる観察でも収束イオンビームにより特定の微化石のみを切り出す手法に取り組んでおり，構造に対応した特定の元素の濃集を検出するなど新たな生物バイオマーカーの検証に取り組む．年次計画通り，得られた成果は適宜，不定形の有機物（ケロジェン）分析にも適用し，従来型の地球化学分析結果との整合性を確認する．また，これまでに微化石の分析を進める中でより新しい時代の保存の良い微化石や，同じ初期原生代の堆積岩でも別の地域に産出する試料と結果を比較する必要性を感じた．平成31年度においては，こうした試料を対象とした地質調査や試料の採取を計画している．試料を採取出来れば本来の計画を遂行するためにより確実な証拠が増え，また分析手法自体はすでに確立しているため，本計画の達成がより確実なものになると期待している．
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すべて 雑誌論文 (7件) (うち国際共著 5件、 査読あり 7件、 オープンアクセス 5件) 学会発表 (3件) (うち招待講演 2件) 備考 (1件)
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