| 研究課題/領域番号 |
18K13784
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| 研究機関 | 東京大学 |
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研究代表者 |
佐藤 正寛 東京大学, 先端科学技術研究センター, 助教 (40805769)
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| 研究期間 (年度) |
2018-04-01 – 2022-03-31
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| キーワード | 水分解 / 光触媒 / 半導体 / 電解液 / 第一原理計算 / AP-XPS |
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| 研究実績の概要 |
光触媒は半導体/電解液界面で反応が起きるのだが、この界面があまりにも複雑なことから、光触媒材料の高効率化を体系的に進めることが困難である。このような問題を解決するには、光触媒/電解液界面構造を分子原子レベルで理解することが求められる。
これまでに光触媒材料に関する第一原理計算を用いた検討は数多くなされてきている。本研究では、operando (光電気化学反応が起きる、実デバイス動作環境下での)測定とoperandoな第一原理計算による実動作環境下における光触媒/電解液界面構造を分子原子レベルにおいて解析することができるか検討をしている。その結果、これまでに、光触媒光照射環境を模擬した、第一原理的な光触媒/電解液界面構造を計算することに成功した。
その結果、半導体表面の過剰電荷に応じて界面構造が変化すること、さらに界面の幾何構造と電子構造の双方が電子カウンティングルールに従うことがわかった。(界面の電子数を過剰電荷と合わせた実効電子数が、電子カウンティングルール未満の場合には水分子は解離吸着し、それ以上の場合には配位的にあるいは物理的に吸着すること、また実効電子数が電子カウンティングルール未満にフェルミ準位はバンドギャップ内の表面未結合手由来の表面準位にピニングされ、それ以上の場合にはピニングから開放される。)
また実験においては雰囲気X線光電子分光を用いた実験を行うことで、この理論的な予測が成り立つことを確認することができた。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
当初予想していた通りに進行している。
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| 今後の研究の推進方策 |
光照射下開放電位測定など他測定結果とこれまでにAP-XPS測定や第一原理計算によって得られた結果の整合性を確認し、モデル化法の妥当性をより詳細に検討する。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
本研究の第一原理計算を用いたモデル化の部分に関して、すでに論文が掲載されているように一通りの解析は終わっているが、より精度の高い計算手法(理論レベル)を行うべく、追加の計算機を購入する予定であったが、インテルのCPUの供給が世界的に滞っているため購入が遅れた。
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