分子認識ホスト部位を側鎖に有するコポリマー(または低分子ホスト)とゲスト分子修飾コポリマー間の水中ホスト・ゲスト相互作用を利用した、超分子架橋型ネットワーク形成によるソフトゲルおよび、水溶液の乾燥による高強度かつフレキシブル粘弾性を有する固体膜の作製を目的とした。最終年度は、下記の二種類の包接錯体様式を利用したホスト-ゲスト架橋固体膜の作製を行った。 (1)ホスト分子としてγ-シクロデキストリン(γ-CD)を、ゲスト分子にクマリンを修飾したメタクリレートポリマーを用い、1: 2(= ホスト: ゲスト)の水中包接錯体形成によるコンプレックス化と乾燥による固体膜形成。 (2) ホスト分子としてβ-シクロデキストリン(β-CD)を修飾したアクリレートポリマーとゲスト分子にクマリン修飾ポリマーを用い、1: 1(= ホスト: ゲスト)の水中包接錯体形成によるコンプレックス化と乾燥による固体膜形成。 両方法で得られた固体膜のガラス転移温度(Tg)は、個々のポリマーのTgに比べ、増加しており、ホスト-ゲストコンプレックス化による新たな架橋形成が示唆された。さらに、これらのコンプレックス膜は、欠損による創傷後も、湿潤環境下に静置させることで、短時間で傷の自己修復性が観測された。以上より、非共有結合性のホスト-ゲスト超分子架橋による可逆的な相互作用により、フレキシブルな自己修復膜の創製に成功した。 研究期間全体を通して、CDホスト分子と光機能性のクマリンをゲスト分子に用い、包接錯体形成を起点とした、水分含有超分子架橋ハイドロゲルから、乾燥固体膜の作製まで行ってきた。特に、γ-CDをホスト分子とする1: 2(= ホスト: ゲスト)の包接錯体形成を利用することで、紫外光照射によるγ-CD空孔内クマリン二分子の光二量化により、共有結合性の架橋が可能となり、粘弾性や熱物性の制御にも成功した。
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