自在なアニオン導入に基づく特異な孤立金属サイトを有する高活性ゼオライト触媒の創出

2020 年度 研究成果報告書

• 研究課題/領域番号: 18K14052
• 研究種目: 若手研究
• 配分区分: 基金
• 審査区分: 小区分27030:触媒プロセスおよび資源化学プロセス関連
• 研究機関: 北海道大学
• 研究代表者: 大友 亮一 北海道大学, 地球環境科学研究院, 准教授 (10776462)
• 研究期間 (年度): 2018-04-01 – 2021-03-31
• キーワード: ゼオライト / フッ素 / ハフニウム

研究成果の概要

本研究では，塩化ハフニウムとフッ化アンモニウムを脱アルミニウムしたゼオライトBetaに共含浸担持し，その後に高温で焼成することによって，ケトンの移動水素化反応に対して極めて高い活性を示すゼオライトHf-Betaを簡便に合成できることを見出した．種々のキャラクタリゼーションおよび量子化学計算によって高活性なHfサイトが形成されるメカニズムを推定した．含浸または低温での焼成中に，フッ素と結合したHf種が生成し，これが高温焼成によって分解されて高活性なHf原子サイトが構築されると推定した．

自由記述の分野

ゼオライト合成化学

研究成果の学術的意義や社会的意義

ヘテロ金属を含むゼオライトを合成する際には，金属源由来のアニオンが共存することがほとんどであるが，共存アニオンが金属種の状態に及ぼす影響は未解明であり，共存アニオンを積極的に利用した合成法はこれまでにほとんどなかった．本研究では，添加フッ素がゼオライト骨格内Hf原子サイトの形成を促進し，活性点が増加するため高活性なHf-Betaが得られることを見出した．これまでに類似の共存アニオンの効果は報告されておらず，メタロシリケートゼオライトの合成に関するまったく新規な知見が得られただけでなく，これまでのフッ素を用いた合成において見過ごされてきた共存フッ素の効果について見直す転機となる可能性もある．