| 研究実績の概要 |
これまでに概念実証を示したアンサンブルテンプレーティングについて、今年度においては適用可能な系の拡張に重点をおいて検討した。具体的には以下の検討を行った。
STW型は酸素4,5,8,10員環から構成され、キラルな細孔構造を有している。キラルな有機構造規定剤 (Organic Structure-Directing Agent, OSDA) を用いてエナンチオマーの作り分けが達成されている唯一の構造であることから、キラル分離剤や不斉触媒としての応用が期待される。しかしながら、STW型ゼオライトは鉱化剤として高い毒性・腐食性を有するフッ化物を用いた合成のみが報告されており、工業生産の観点からフッ化物を使用しない合成法が求められている。そこで、フッ化物の役割を代替すべく、OSDAに加えて、ドライゲルコンバージョン法と構造規定効果を有する骨格金属種（この場合Ge）の組み合わせによるフッ化物法の代替を試みた。結果として、フッ化物を用いないSTW型ゼオライトの合成に成功し、フッ化物を用いずに合成したSTWは従来品と同等の吸着特性を有していた。Geの骨格への導入は29Si NMRを用いて確認し、特徴的なd4rと呼ばれる構造ユニットにGeが選択的に導入され、Ge-O-の欠陥が多く存在していることが示唆された。また、1－ブタノールを用いたZSM-5ゼオライトの合成にも展開し、TPAOHを用いた系と比較して耐久性が向上することを見出した。さらに、フッ化物を用いたシリカライト－１の系においても粒径制御が可能であることを示した。
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