酸化物電荷移動界面におけるバンド構造の元素選択的直接観測

2018 年度 実施状況報告書

• 研究課題/領域番号: 18K14130
• 研究機関: 大学共同利用機関法人高エネルギー加速器研究機構
• 研究代表者: 北村 未歩 大学共同利用機関法人高エネルギー加速器研究機構, 物質構造科学研究所, 博士研究員 (00783581)
• 研究期間 (年度): 2018-04-01 – 2020-03-31
• キーワード: 酸化物界面 / 光電子分光 / 角度分解光電子分光 / 放射光

研究実績の概要

本研究では、酸化物ヘテロ界面で発現する特異物性の起源にアプローチすることを目的として研究を行った。
この目的を達成するために、酸化物単結晶基板上にペロブスカイト型遷移金属酸化物のヘテロ構造を作製し、元素の吸収端のエネルギーを用いた共鳴角度分解光電子分光により、元素選択的な界面バンド構造の評価を行った。レーザー分子線エピタキシー法を用いて、膜厚を分子層レベルで制御しながら各層の膜厚が異なる複数の積層構造を作製し、膜厚変化に伴うバンド構造の系統的な変化を解析した。
今年度は、これまでの研究から界面で電荷移動による遷移金属イオンの価数変化が起こると考えられるLaNiO3とLaMnO3のヘテロ界面をターゲットとした。
その結果、ヘテロ界面を作製して共鳴角度分解光電子分光を行うという一連の研究の流れを構築することができた。これまでの研究と同様に、界面においてMnイオンからNiイオンに電子が移動する電荷移動が起こっていることを確認した。この電荷移動に伴うバンド構造変化をMnの吸収端のエネルギーを用いた共鳴角度分解吸収分光によって評価を試みた。その結果、LaMnO3の元々のバンド構造が非常に観測困難であることが分かり、LaNiO3/LaMnO3ヘテロ界面の共鳴角度分解光電子分光では、電荷移動によるバンド変調を捉えることができなかった。
来年度は、よりバンド構造が見やすい、LaMnO3から少し組成を変化させたLa1-xSrxMnO3にターゲットを変更し、再度実験を行う予定である。

現在までの達成度 (区分)

3: やや遅れている

理由

今年度は、ヘテロ界面を作製して共鳴角度分解光電子分光を行うという一連の研究の流れを構築することができた。しかしながら実験の結果、LaMnO3の元々のバンド構造が非常に観測困難であることが分かり、LaNiO3とLaMnO3とのヘテロ界面の共鳴角度分解光電子分光では、電荷移動によるバンド変調を捉えることができなかった。

今後の研究の推進方策

来年度は、よりバンド構造が見やすい、LaMnO3から少し組成を変化させたLa1-xSrxMnO3にターゲットを変更する。
La1-xSrxMnO3とLaNiO3との界面でも今年度取り組んだLaMnO3とLaNiO3との界面と同様の電荷移動による遷移金属イオンの価数変化が起こると予想されているため、この界面において、共鳴角度分解光電子分光を行うことで、価数変化によるバンド変調を捉える。

次年度使用額が生じた理由

今年度は、予定していた段階まで研究が進捗しなかった。今年度は、問題を解決するために文献調査やターゲット材料の選定に時間を費やし、薄膜作製に必要な部材（酸化物単結晶基板や焼結体ターゲット）の購入を次年度に見送ったため。

研究成果

• [雑誌論文] Growth and physical properties of Ce(O,F)Sb(S,Se)2 single crystals with site-selected chalcogen atoms (2019)
  • 著者名/発表者名: Nagao Masanori、Tanaka Masashi、Miura Akira、Kitamura Miho、Horiba Koji、Watauchi Satoshi、Takano Yoshihiko、Kumigashira Hiroshi、Tanaka Isao
  • 雑誌名: Solid State Communications 巻: 289 ページ: 38～42
  • DOI: https://doi.org/10.1016/j.ssc.2018.12.004
  • 査読あり
• [雑誌論文] Bottom-current-collector-free thin-film batteries using LiNi0.8Co0.2O2 epitaxial thin films (2019)
  • 著者名/発表者名: Nishio Kazunori、Horiba Koji、Nakamura Naoto、Kitamura Miho、Kumigashira Hiroshi、Shimizu Ryota、Hitosugi Taro
  • 雑誌名: Journal of Power Sources 巻: 416 ページ: 56～61
  • DOI: https://doi.org/10.1016/j.jpowsour.2019.01.067
  • 査読あり
• [雑誌論文] Emergence of metallic monoclinic states of VO2 films induced by K deposition (2019)
  • 著者名/発表者名: Shiga D.、Minohara M.、Kitamura M.、Yukawa R.、Horiba K.、Kumigashira H.
  • 雑誌名: Physical Review B 巻: 99 ページ: 125120 (1)-(7)
  • DOI: https://doi.org/10.1103/PhysRevB.99.125120
  • 査読あり
• [雑誌論文] Control of two-dimensional electronic states at anatase TiO2(001) surface by K adsorption (2018)
  • 著者名/発表者名: Yukawa R.、Minohara M.、Shiga D.、Kitamura M.、Mitsuhashi T.、Kobayashi M.、Horiba K.、Kumigashira H.
  • 雑誌名: Physical Review B 巻: 97 ページ: 165428 (1)-(8)
  • DOI: https://doi.org/10.1103/PhysRevB.97.165428
  • 査読あり
• [雑誌論文] High-density two-dimensional electron system induced by oxygen vacancies in ZnO (2018)
  • 著者名/発表者名: Rodel T. C.、Dai J.、Fortuna F.、Frantzeskakis E.、Le Fevre P.、Bertran F.、Kobayashi M.、Yukawa R.、Mitsuhashi T.、Kitamura M.、Horiba K.、Kumigashira H.、Santander-Syro A. F.
  • 雑誌名: Physical Review Materials 巻: 2 ページ: 051601(R)1-7
  • DOI: https://doi.org/10.1103/PhysRevMaterials.2.051601
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Spatial coherence of the insulating phase in quasi-two-dimensional LaNiO3 films (2018)
  • 著者名/発表者名: Anada Masato、Kowa Kazuhiro、Maeda Hiroki、Sakai Enju、Kitamura Miho、Kumigashira Hiroshi、Sakata Osami、Nakanishi-Ohno Yoshinori、Okada Masato、Kimura Tsuyoshi、Wakabayashi Yusuke
  • 雑誌名: Physical Review B 巻: 98 ページ: 014105 (1)-(8)
  • DOI: https://doi.org/10.1103/PhysRevB.98.014105
  • 査読あり
• [雑誌論文] Growth of antiperovskite oxide Ca3SnO films by pulsed laser deposition (2018)
  • 著者名/発表者名: Minohara Makoto、Yukawa Ryu、Kitamura Miho、Kumai Reiji、Murakami Youichi、Kumigashira Hiroshi
  • 雑誌名: Journal of Crystal Growth 巻: 500 ページ: 33～37
  • DOI: https://doi.org/10.1016/j.jcrysgro.2018.08.014
  • 査読あり
• [学会発表] ペロブスカイト型遷移金属酸化物へテロ界面における電荷移動の発現機構 (2019)
  • 著者名/発表者名: 北村未歩、小林正起、簔原誠人、坂井延寿、湯川龍、藤岡洋、堀場弘司、組頭広志
  • 学会等名: 第32回日本放射光学会年会・放射光科学合同シンポジウム
• [学会発表] Present Status of wide-energy-range VUV-SX beamline BL-2 MUSASHI at KEK-PF (2018)
  • 著者名/発表者名: M. Kitamura, K. Horiba, M. Minohara, R. Yukawa, D. Shiga, A. Toyoshima, H. Tanaka, Y. Nagatani, T. Kosuge, K. Amemiya, and H. Kumigashira
  • 学会等名: International Conference on Synchrotron Radiation Instrumentation (SRI) 2018
  • 国際学会
• [学会発表] Origin of Interfacial Ferromagnetism Between Perovskite Oxides LaNiO3 and LaMnO3 (2018)
  • 著者名/発表者名: M. Kitamura, K. Horiba, M. Kobayashi, E. Sakai, M. Minohara, R. Yukawa, D. Shiga, K. Amemiya, Y. Nonaka, G. Shibata, A. Fujimori, H. Fujioka, and H. Kumigashira
  • 学会等名: 14th International Conference on Atomically Controlled Surfaces, Interfaces and Nanostructures (ACSIN-14)
  • 国際学会
• [学会発表] ペロブスカイト型遷移金属酸化物へテロ界面における電荷移動のメカニズム (2018)
  • 著者名/発表者名: 北村未歩、小林正起、簔原誠人、坂井延寿、藤岡洋、堀場弘司、組頭広志
  • 学会等名: 第65回応用物理学会春季学術講演会
• [学会発表] ペロブスカイト型遷移金属酸化物LaNiO3/LaMnO3ヘテロ構造における界面強磁性の起源 (2018)
  • 著者名/発表者名: 北村未歩、小林正起、坂井延寿、簔原誠人、湯川龍、志賀大亮、雨宮健太、野中洋亮、芝田悟朗、藤森淳、藤岡洋、堀場弘司、組頭広志
  • 学会等名: 第10回放射光学会若手研究会
• [学会発表] Origin of interfacial ferromagnetism between perovskite transition-metal oxides LaNiO3 and LaMnO3 (2018)
  • 著者名/発表者名: M. Kitamura, K. Horiba, M. Kobayashi, E. Sakai, M. Minohara, R. Yukawa, D. Shiga, K. Amemiya, T. Nagai, Y. Nonaka, G. Shibata, A. Fujimori, H. Fujioka, and H. Kumigashira
  • 学会等名: The 42nd Annual Conference on MAGNETICS in Japan
  • 招待講演