| 研究課題/領域番号 |
18K14179
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| 研究機関 | 京都大学 |
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研究代表者 |
中農 浩史 京都大学, 工学研究科, 助教 (20711790)
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| 研究期間 (年度) |
2018-04-01 – 2021-03-31
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| キーワード | 電子移動 / 化学ポテンシャル平衡法 / 電極電解液界面 / 電子カップリング |
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| 研究実績の概要 |
（１）電極電解液界面を調べるにあたり重要である、固体電極の電子応答とその理論的取扱いについて取り組んだ。従来の方法では、電解液との相互作用によって電極の電荷分布が変わる効果を記述することは出来ていたが、その理論的裏付けが不十分であるか、酸化還元過程を調べるにあたり必須であるエネルギーの評価の仕方に問題があった。
そこで本研究では、電解液との相互作用に対して応答する電極の理論を化学ポテンシャル平衡法に基づき定式化し、より優れた形で電極電解液界面を記述することを可能にした。系のエネルギーも不明な点なく求めることが出来るため、これまで困難であった界面での反応過程を扱うことを可能にしたと言える。本手法は固体電極の電子応答を半古典的に扱うため、電子を顕に扱う第一原理計算に比べて圧倒的に計算コストが低く、電解液の存在のため重要となる十分な統計サンプリングも可能である。またこの定式化は固体電極一般に適用出来る可能性があり、扱える系を大幅に拡げられる可能性がある。
（２）電子移動において重要な量である電子カップリングを求めるための理論計算手法の考案に取り組んだ。電子カップリングを定量的に評価することは小さめの分子ですら難しく、大きな分子系ともなるとほぼ不可能ですらある。新たに考案した手法に基づくと、比較的容易に実行出来る量子化学計算手法を用いて、大きな分子についても電子カップリングを定量的に評価することが出来た。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
3: やや遅れている
理由
電極電解液界面の新規手法については、ケンブリッジ大学の M. Sprik教授とのディスカッションを通じて内容を深めていったため、予想よりも時間を要した。
電子カップリングの方法考案については、当初考えていなかったアイデアが途中で出てきたため取り組みが遅くなった。
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| 今後の研究の推進方策 |
まず上記の２つの方法についてまとめ論文として投稿する。
その後、計画していた電極電解液界面での電子移動反応を記述するためのQM/MMベースの方法を完成させる。
固体電極の電子状態に対する新たな記述の仕方を考えつつ、計画二年目以降の内容に取り組む。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
次年度、海外の研究室で研究を進めることにしたことで、そのための予算を確保するために使用額を出来うる範囲で絞ったので。
次年度はこの予算を用いて海外の研究室に滞在して研究を進める。
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