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半導体量子ドットを用いてプラズモニック光電変換デバイスを創製することは、光電変換能の更なる高効率化のためにも重要である。本研究では、強い局在プラズモンによってPbS量子ドットにかける多重励起子生成に加えて、強結合系の形成による吸光帯域の拡大によって高効率的な光電変換能を実現する系を構築する。金属プラズモンとPbS量子ドットの励起子の結合状態を評価し、電気化学電位により結合状態制御に関する知見を得る。
PbS量子ドットを金修飾酸化チタン基板に担持し、デバイス光電変換能と表面増強ラマン散乱を評価した結果、広い光応答範囲に光電変換率の改善が達成し、電極と溶液間の光電気化学反応が発生し、反応メカニズムの詳細が初めて明らかとなった。また、様々な半導体量子化構造を使って、量子化半導体の励起ネルギーに合わせる金属ナノ構造のプラズモンとの相合作用についても検討を行った。導電性基板に形状や間隔を制御しながら局在表面プラズモン共鳴(LSPR)エネルギーを有する金ナノボウタイ構造基板を作成し、PbS量子ドットを担持量を制御しながら担持した。in-situ電気化学散乱スペクトルにより、電極電位を制御し、LSPRとPbS量子ドット励起子間の強結合状態の形成について評価を行った。得られた散乱スペクトルに見られる明らかな光学特性の変化から、強結合状態の形成を示唆された。電極電位に依存した散乱スペクトル変化についても検証し、動作条件下において最も強い強結合状態となる要件を明確とした。PbS量子ドットに限らず、層状半導体MoS2の量子化構造を使って、MoS2のバンドギャップエネルギーに合わせる銀ダイマー構造のプラズモンとの強結合系の建築も成功した。
以上により、半導体量子構造に基づく強結合系の形成による吸光帯域の拡大するのは、高効率的なプラズモニック光電変換素子構築に向けた新たな設計指針を明らかとした。
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