| 研究課題/領域番号 |
18K18743
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| 研究機関 | 国立研究開発法人物質・材料研究機構 |
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研究代表者 |
辻井 直人 国立研究開発法人物質・材料研究機構, 国際ナノアーキテクトニクス研究拠点, 主幹研究員 (90354365)
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| 研究分担者 |
山岡 人志 国立研究開発法人理化学研究所, 放射光科学研究センター, 特別嘱託研究員 (30239850)
櫻井 裕也 国立研究開発法人物質・材料研究機構, エネルギー・環境材料研究拠点, グループリーダー (60421400)
大村 彩子 新潟大学, 自然科学系, 准教授 (60425569)
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| 研究期間 (年度) |
2018-06-29 – 2023-03-31
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| キーワード | Yb化合物 / 価数揺動 / 重い電子 / 圧力 |
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| 研究実績の概要 |
希土類イオンは通常、化合物中で３価の陽イオンの電子配置となることが知られており、それによって4f電子が金属中でありながら局在的な磁気モーメントを有する。しかしCe、Pr、Sm、Eu、Ybなどの希土類元素では、伝導電子と4f電子の混成によって複数の価数の間の混合原子価状態（価数揺動状態）をとることがある。Ybにおいては、3価の状態に2価が混合するために低温で遍歴的な重い電子状態が生じる。この場合、2価よりも3価のほうがイオン半径が小さいために圧力に対して安定である。従ってYb化合物では圧力により価数揺動・重い電子状態が不安定となり、価数が3価に近づき、やがて磁気秩序が安定化される。
しかしながら、我々はこれまでYbCu5やYbCu4.5において、圧力で価数が2価のほうにシフトするという極めて異常な現象を見出してきた。この起源は通常のc-f混成とは別のメカニズムが寄与している可能性があり、物性物理に新たな知見を加えるものである。幅広くYb化合物の圧力下物性と電子状態計測を進めており、YbInCu4やYbAgCu4などの置換系化合物においても、圧力誘起の価数異常が現れることを見出した。さらにYbをドープしたクラスレート系や、Yb3Si5などの金属間化合物において、ゼーベック係数の増大を見出し、論文で発表した。また、YbInCu4は温度誘起の価数一次相転移が起こることで有名であるが、低温での圧力印加によっても相転移が生じることが知られていた。今回、これがYb価数の相転移であることを価数の圧力下直接観測によって明らかにした。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
Yb化合物の圧力による価数の異常な振る舞いについて、新たなモデル物質を見出した。これらについて圧力下の価数の直接観測と、圧力下結晶構造解析を進めており、両者に相関が見られている。圧力によるYb価数の異常な現象について、重要な知見が得られつつある。さらにYbInCu4における圧力による相転移が価数転移であることも、直接観測によって初めて明らかにした。また、Ybの価数揺動に伴う大きなゼーベック係数など波及的成果も現れており、本研究課題は順調に進展している。
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| 今後の研究の推進方策 |
現在、さらに関連物質であるYb-Cu系化合物について、圧力と組成を系統的に制御した放射光実験を予定している。これらの結果についても精密構造解析を並行して進めており、価数の異常と構造パラメーターの変化を詳細に関連付けて調べていく予定である。この成果を論文にまとめており、今年度中の出版を予定している。また、Yb-Cu系で圧力下で構造相転移を示した物質も見出しているが、高圧相は結晶構造モデルの候補を絞り込んでいる段階で、その後、結晶構造解析を進め、年度内に論文投稿を予定している。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
パンデミックに加えて世界的な半導体不足の影響で、様々な物品の供給困難などが発生した。このため予算未使用額が生じた。次年度使用額として、研究を滞りなく進めるために、計画的に物品購入や実験参加旅費として使用したい。
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