Yb化合物における極めて異常な価数変化の起源解明に関する研究

2022 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 18K18743
• 研究機関: 国立研究開発法人物質・材料研究機構
• 研究代表者: 辻井 直人 国立研究開発法人物質・材料研究機構, 国際ナノアーキテクトニクス研究拠点, 主幹研究員 (90354365)
• 研究分担者: 山岡 人志 国立研究開発法人理化学研究所, 放射光科学研究センター, 特別嘱託研究員 (30239850) ; 櫻井 裕也 国立研究開発法人物質・材料研究機構, エネルギー・環境材料研究拠点, グループリーダー (60421400) ; 大村 彩子 新潟大学, 自然科学系, 准教授 (60425569)
• 研究期間 (年度): 2018-06-29 – 2023-03-31
• キーワード: Yb化合物 / 重い電子 / 価数揺動 / 圧力

研究実績の概要

重い電子や価数揺動を示すYb化合物においては、圧力によってイオン半径の小さな３価状態が安定化されるため、通常は圧力によって量子臨界点を経て磁気秩序が誘起される。しかしながら、我々はYbCu5などの重い電子系物質において、圧力で逆にYb価数が減少し、リエントラント価数揺動を示すという極めて異常な現象を発見し、その解明のために良質試料作製、物性測定、圧力下分光測定を行ってきた。その結果、Yb2Cu9やYbInCu4系などにおいても圧力による価数の減少が新たに見出された。本年度はその解明のため圧力下の結晶構造と格子体積の変化についても詳細に検討した。実験はSPring-8の台湾ビームラインBL12XUで行った。YbInCu4においては、約15 GPa以上の高圧でYb価数の減少という異常が観測され、その圧力範囲において、結晶格子の収縮が緩やかになるという現象が観測された。同時にCuの原子座標の圧力変化にも異常が見られることがわかった。一方、参照物質として測定したYbサイトに非磁性のYを置換した試料では、これらの異常は観測されなかった。このことは、圧力によるYbの価数異常が結晶構造の圧力変化に強く関連していることを示唆する。これらの成果は論文２報に発表された。
研究の過程で他のYb化合物における圧力誘起一次相転移もいくつか見出しており、論文発表の予定である。さらにYbCo2という立方晶ラーベス相化合物においては極めて重い電子状態が低温で観測され、磁場誘起相転移を示すという顕著な振る舞いも発見し、論文で発表した。

研究成果

• [雑誌論文] Electronic and crystal structures of YbInCu4-based compounds under pressure (2023)
  • 著者名/発表者名: H. Yamaoka, A. Ohmura, N. Tsujii, Y. Furue, H. Ishii, N. Hiraoka
  • 雑誌名: Journal of the Physical Society of Japan 巻: 92 ページ: 064704
  • DOI: 10.7566/JPSJ.92.064704
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Unusually strong electronic correlation and field-induced ordered phase in YbCo2 (2023)
  • 著者名/発表者名: J. Valenta, N. Tsujii, H. Yamaoka, F. Honda, Y. Hirose, H. Sakurai, N. Terada, T. Naka, T. Nakane, T. Koizumi, H. Ishii, N. Hiraoka, T. Mori
  • 雑誌名: Journal of Physics: Condensed Matter 巻: 35 ページ: 285601
  • DOI: 10.1088/1361-648X/acca5a
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Valence transitions in Yb1+xIn1-xCu4 studied by high-resolution x-ray absorption spectroscopy, x-ray diffraction, and photoelectron spectroscopy (2022)
  • 著者名/発表者名: H. Yamaoka, S. Yamanaka, A. Ohmura, N. Tsujii, J. Valenta, Y. Furue, H. Sato, H. Ishii, N. Hiraoka, C. Michioka, H. Ueda, K. Yoshimura
  • 雑誌名: Journal of the Physical Society of Japan 巻: 91 ページ: 124701
  • DOI: 10.7566/JPSJ.91.124701
  • 査読あり / 国際共著
• [学会発表] Electronic structure of YbCu5-xAlx studied by means of x-ray spectroscopy (2022)
  • 著者名/発表者名: H. Sato, Y. Tanaka, K. Maeda, T. Matsumoto, K. Mimura, S. Ueda, N. Kawamura, N. Tsujii
  • 学会等名: The 15th Asia Pasific Physics Conference (APPC15). 2022
  • 国際学会
• [備考]
  • URL: https://samurai.nims.go.jp/profiles/tsujii_naohito