| 研究実績の概要 |
1年目に大きく計画を変更し，当初申請書に記載した液相における固体塩基反応ではなく気相中でのCO2の水素化を採用した．常圧下でのCO2の水素化反応の主生成物は一酸化炭素とメタンである．一酸化炭素の生成反応は逆水性ガスシフト反応，メタンの生成反応はメタン化もしくはSabatier反応と呼ばれている．一般的にNi触媒を用いた場合はメタン化反応が選択的に進行し，Pt触媒を用いた場合は逆水性ガスシフト反応が選択的に進行することが知られている．2019年度においてはPhase 3「各種LDHを用いた固体塩基反応の検討および最適化」およびPhase 4「塩基性発現についての詳細な検討」について検討した．Ni-Al LDHをテンプレートとして，固相晶析法によるPt-Ni合金触媒合成を試みた．Ptの仕込み比を様々に変えて調製したPt-Ni合金触媒を用いたCO2の水素化の触媒活性を検討した．Ptを少量含むPt-Ni合金触媒上ではNi触媒と同様に，逆水性ガスシフトが大きく抑制されメタン化反応への高選択性が維持された．さらにNiのみで構成される触媒よりもPtを少量添加した触媒の方が高いメタン生成活性示した．添加するPt量の最適化の結果，5mol%のPtを添加した触媒が最も高いメタン生成活性を示した．また，最適化された5 mol%のPtを含むPt-Ni組成において種々の合金担持触媒との活性比較を行い，本触媒のみが著しく高いメタン生成活性を示すことを明らかにした．XRD測定とXPS測定から活性種であるPt, Niを含むLDHを前駆体に用いると，共含浸法で調製した触媒に比べて，活性種が均一な触媒が得られることがわかった．
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