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2019 年度 実績報告書

超耐熱性オルガノシリカ構造設計とアルカン脱水素化の革新的膜型反応システムへの応用

研究課題

研究課題/領域番号 18K18978
研究機関広島大学

研究代表者

金指 正言  広島大学, 工学研究科, 准教授 (10467764)

研究期間 (年度) 2018-06-29 – 2020-03-31
キーワードオルガノシリカ / 耐熱性 / 分子ふるい / 膜 / アルカン脱水素
研究実績の概要

本研究では,従来のオルガノシリカ膜の課題であった耐熱性を向上させるために,ヒドロシリル化反応,CH3基の架橋反応を応用して超耐熱性オルガノシリカ構造を設計し,アモルファス構造におけるカーボン割合を制御することで,シリカ系膜の水熱安定性を大幅に向上させる。アモルファス構造内のカーボンによりネットワーク構造をルースに制御することで,従来のシリカ系材料,ゼオライトなどの耐熱性材料では細孔径が小さすぎる分離系,例えば,プロパン脱水素化への応用を目指す。
ビニル基(SiCH=CH2)とヒドロシリル基(Si-H)をそれぞれ有するビニルトリメトキシシラン(Vinyltrimethoxysilane,VTMS),トリエトキシシラン(Triethoxysilane,TRIES),テトラメチルジシロキサン(Tetramethyldisiloxane,TMDSO)を共加水分解,縮重合させSi-O-Si結合をコアとするSQポリマーを調製した。ヒドロシリル化のタイミングがネットワークサイズに及ぼす影響について評価した結果,シリカネットワーク形成前にヒドロシリル化させると,熱処理後の細孔径が大きくなる可能性が示された。水素透過率が10-6 mol m-2 s-1 Pa-1以上の高水素透過性を有するSiOC膜が作製可能であった。
700℃,N2雰囲気で形成したSiOC構造は,500℃酸化処理後にTMDSO由来のDピークは酸化してシリカ構造に変化したものの,Tピークはほとんど変化せず,SiOC構造は高いC割合を維持することが明らかになった。また,酸化処理前後における気体透過率の分子径依存性,透過率の経時変化からも高い耐熱性,耐酸化性を有することを明らかにした。

  • 研究成果

    (9件)

すべて 2020 2019

すべて 雑誌論文 (4件) (うち査読あり 4件) 学会発表 (5件) (うち国際学会 3件、 招待講演 3件)

  • [雑誌論文] Pore size tuning of bis(triethoxysilyl)propane (BTESP)-derived membrane for gas separation: Effects of the acid molar ratio in the sol and of the calcination temperature2020

    • 著者名/発表者名
      Inoue Ryota、Kanezashi Masakoto、Nagasawa Hiroki、Yamamoto Kazuki、Gunji Takahiro、Tsuru Toshinori
    • 雑誌名

      Separation and Purification Technology

      巻: 242 ページ: 116742~116742

    • DOI

      10.1016/j.seppur.2020.116742

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Tailoring the molecular sieving properties and thermal stability of carbonized membranes containing polyhedral oligomeric silsesquioxane (POSS)-polyimide via the introduction of norbornene2019

    • 著者名/発表者名
      Kanezashi Masakoto、Tomarino Yuki、Nagasawa Hiroki、Tsuru Toshinori
    • 雑誌名

      Journal of Membrane Science

      巻: 582 ページ: 59~69

    • DOI

      10.1016/j.memsci.2019.04.003

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Selective water vapor permeation from steam/non-condensable gas mixtures via organosilica membranes at moderate-to-high temperatures2019

    • 著者名/発表者名
      Moriyama Norihiro、Nagasawa Hiroki、Kanezashi Masakoto、Tsuru Toshinori
    • 雑誌名

      Journal of Membrane Science

      巻: 589 ページ: 117254~117254

    • DOI

      10.1016/j.memsci.2019.117254

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Effects of Calcination Condition on the Network Structure of Triethoxysilane (TRIES) and How Si-H Groups Influence Hydrophobicity Under Hydrothermal Conditions2019

    • 著者名/発表者名
      Tanaka Tsukasa、Kanezashi Masakoto、Nagasawa Hiroki、Tsuru Toshinori
    • 雑誌名

      Industrial & Engineering Chemistry Research

      巻: 58 ページ: 3867~3875

    • DOI

      10.1021/acs.iecr.8b06390

    • 査読あり
  • [学会発表] ゾル-ゲル法によるシリカ系分子ふるい膜の細孔構造制御と透過特性2019

    • 著者名/発表者名
      金指 正言
    • 学会等名
      日本ゾル-ゲル学会第17回討論会
    • 招待講演
  • [学会発表] 有機架橋反応による耐熱性SiOC分子ふるい膜の作製2019

    • 著者名/発表者名
      宮崎智之,金指正言,長澤寛規,都留稔了
    • 学会等名
      日本ゾル-ゲル学会第17回討論会
  • [学会発表] Pore size tuning of bis(triethoxysilyl)propane (BTESP)-derived membranes and gas permeation properties2019

    • 著者名/発表者名
      R. Inoue, M. Kanezashi, H. Nagasawa, T. Tsuru
    • 学会等名
      The 18th Asian Pacific Confederation of Chemical Engineering Congress (APCChE 2019)
    • 国際学会
  • [学会発表] Tailoring molecular sieving property and thermal stability of organic inorganic hybrid membranes for gas separation2019

    • 著者名/発表者名
      M. Kanezashi
    • 学会等名
      13th Pacific Rim Conference of Ceramic Societies (PACRIM13)
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Gas Permeation Property and Pore size controllability for microporous silica membranes2019

    • 著者名/発表者名
      M. Kanezashi
    • 学会等名
      China-Japan Bilateral Symposium on Advanced Materials
    • 国際学会 / 招待講演

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公開日: 2021-01-27  

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