ヘテロ接合量子ドットを用いる超高効率デバイス開発

2019 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 18K19128
• 研究機関: 名古屋大学
• 研究代表者: 鳥本 司 名古屋大学, 工学研究科, 教授 (60271029)
• 研究期間 (年度): 2018-06-29 – 2020-03-31
• キーワード: 量子ドット光触媒 / 粒子組成制御 / 多元半導体 / I-III-VI族半導体 / ナノ粒子

研究実績の概要

形状異方性を有する半導体ナノ粒子（量子ドット）は、その結晶の形状や露出する結晶格子面の種類に依存した光触媒活性を示す。本研究では、高効率な太陽光利用を目指して近赤外光領域にエネルギーギャップ(Eg)をもつZnSe-AgInSe2（ZAISe）固溶体半導体に着目し、その形状異方性を制御して、水素生成光触媒活性に及ぼす影響を評価した。
異方形状ZAISeナノ粒子は、対応する金属酢酸塩とセレノウレアをオレイルアミン中に溶解させ、100~250℃で加熱することによって合成した。粒子表面を親水性チオールで化学修飾することによりZAISeナノ粒子を親水化して光触媒とし、水素発生反応の光触媒活性を評価した。
得られたZAISeナノ粒子はロッド形状であり、その長軸は粒子のZn含有率の増加とともに10 nmから100 nmへと増加したが、短軸は粒子組成に関わらす4～7 nmとほぼ一定であった。ロッド形状ZAISeナノ粒子の吸収スペクトルは、粒子中のZn含有率が増大するにつれて、吸収短波長が900 nmから500 nmへと短波長シフトした。このことから、粒子組成制御によってZAISeナノ粒子のEgを可視光から近赤外光領域の間で自在に制御できることがわかる。
異なる粒子形状をもつZAISeナノ粒子にRh粒子を担持させてヘテロ接合粒子を作製し、その光触媒活性を評価した。水素発生量は光照射時間とともに増大し、いずれの組成および形状をもつZAISeナノ粒子においても光触媒として安定に働くことを見出した。しかし、水素発生速度は形状に依存して大きく変化し、球状粒子よりもロッド形状粒子の方が、約2倍高い光触媒活性を示した。これは、ロッド形状粒子表面に露出した結晶面に結晶欠陥が少ないこと、およびロッド粒子内部の空間的な組成変化によって電荷分離効率が向上したことによる。

研究成果

• [雑誌論文] Temperature Dependences of Photoluminescence Intensities Observed from AgInGaS and AgInGaS/GaSx Core-Shell Nanoparticles (2020)
  • 著者名/発表者名: Masayoshi Ichimiya, Tatsuya Kameyama, Tsukasa Torimoto, Taro Uematsu, Susumu Kuwabata, Masaaki Ashida
  • 雑誌名: J. Nanophotonics 巻: 14 ページ: 016010
  • DOI: 10.1117/1.JNP.14.016010
  • 査読あり
• [雑誌論文] Tailored Photoluminescence Properties of Ag(In,Ga)Se2 Quantum Dots for Near-Infrared In Vivo Imaging (2020)
  • 著者名/発表者名: Tatsuya Kameyama, Hiroki Yamauchi, Takahisa Yamamoto, Toshiki Mizumaki, Hiroshi Yukawa, Masahiro Yamamoto, Shigeru Ikeda, Taro Uematsu, Yoshinobu Baba, Susumu Kuwabata, and Tsukasa Torimoto
  • 雑誌名: ACS Appl. Nano Mater. 巻: 3 ページ: 3275-3287
  • DOI: 10. 1021/acsanm. 9b02608
  • 査読あり
• [雑誌論文] Enhanced Photoelectrochemical Properties of Zn-Ag-In-Te Nanocrystals with High Energy Photon Excitation (2019)
  • 著者名/発表者名: Tatsuya Kameyama, Kouta Sugiura, Susumu Kuwabata, Tomoki Okuhata, Naoto Tamai, and Tsukasa Torimoto
  • 雑誌名: ChemNanoMat 巻: 5 ページ: 1028-1035
  • DOI: 10.1002/cnma.201900241
  • 査読あり
• [雑誌論文] Direct Surface Modification of Semiconductor Quantum Dots with Metal-Organic Frameworks (2019)
  • 著者名/発表者名: Kohei Kumagai, Taro Uematsu, Tsukasa Torimoto, and Susumu Kuwabata
  • 雑誌名: CrystEngComm 巻: 21 ページ: 5568-5577
  • DOI: 10.1039/c9ce00769e
  • 査読あり
• [雑誌論文] Core Nanoparticle Engineering for Narrower and More Intense Band‐Edge Emission from AgInS2/GaSx Core/Shell Quantum Dots (2019)
  • 著者名/発表者名: Watcharaporn Hoisang, Taro Uematsu, Takahisa Yamamoto, Tsukasa Torimoto, and Susumu Kuwabata
  • 雑誌名: Nanomaterials 巻: 9 ページ: 1763
  • DOI: 10.3390/nano9121763
  • 査読あり
• [雑誌論文] 高性能な“低毒性”量子ドットを開発！ (2019)
  • 著者名/発表者名: 鳥本司，亀山達也，上松太郎，桑畑進
  • 雑誌名: 化学 巻: 74 ページ: 44-48
• [学会発表] Ionic Liquid/Metal Sputtering Technique for Preparation of Metal and Alloy Nanoparticles (2020)
  • 著者名/発表者名: Tsukasa Torimoto, Tatsuya Kameyama, and Susumu Kuwabata
  • 学会等名: ISPlasma2020/IC-PLANTS2020
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Solution-phase Syntheses of Multinary Semiconductor Nanocrystals Composed of Less-toxic Elements and Their Photochemical Properties (2019)
  • 著者名/発表者名: Tsukasa Torimoto, Tatsuya Kameyama, Susumu Kuwabata
  • 学会等名: The 13th Pacific Rim Conference of Ceramic Societies (PACRIM13),
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Controllable Photoluminescence Property of Ag(In,Ga)S2 Quantum Dots (2019)
  • 著者名/発表者名: Tsukasa Torimoto, Tatsuya Kameyama, Marino Kishi, Chie Miyamae, Taro Uematsu, Susumu Kuwabata
  • 学会等名: The 10th Integrated Molecular/Materials Science & Engineering (IMSE-10)
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Size- and composition-dependent localized surface plasmon resonance of colloidal Au-Ag nanorings (2019)
  • 著者名/発表者名: Tsukasa Torimoto, Kosuke Sasamoto, Tatsuya Kameyama
  • 学会等名: The International Symposium Plasmonics and Nanophotonics (iSPN2019)
  • 国際学会 / 招待講演
• [産業財産権] 分離装置および固定相部材およびナノ粒子の分離方法 (2019)
  • 発明者名: 鳥本 司，亀山達矢，山口奈緒子，竹岡敬和，坪井泰之，石原 一
  • 権利者名: 名古屋大学、公立大学法人大阪
  • 産業財産権種類: 特許
  • 産業財産権番号: 特願2019-84653